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Bio-évaluation des cours d’eau de la région Ouest du Cameroun à l’aide des macroinvertébrés benthiques et construction d’un indice multimétrique régional
Bio-évaluation des cours d’eau de la région Ouest du Cameroun à l’aide des macroinvertébrés benthiques et construction d’un indice multimétrique régional


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Les macroinvertébrés benthiques sont depuis toujours reconnus comme d’excellents outils de bio-évaluation de la qualité des eaux, que ce soit dans les milieux tropicaux que tempérés. L’objectif principal de cette thèse était de faire un état de lieu de la qualité des eaux de la région Ouest du Cameroun, sans cesse dégradée par des activités anthropiques diverses et multiples. En s’appuyant sur les communautés benthiques présentes et leurs préférences écologiques à l’échelle du mésohabitat, nous avons abouti à la construction d'un indice régional de bio-évaluation de la qualité écologique des cours d'eau. A partir des analyses multivariées, une biotypologie des cours d’eau a été dégagée au sein des stations échantillonnées, aboutissant à différents patrons de distribution avec d’une part les stations de référence et d’autre part les stations impactées, sur la base du niveau d’urbanisation et la nature des effluents dans les différents sous-bassins versants. Un indice multimétrique (IMMOC), mesurant l'écart à la référence, a pu être créé à partir de ces lots de stations. Parmi les 18 métriques candidates (transformées en Ratio de Qualité Écologique), nous avons sélectionné les métriques présentant une forte efficacité de discrimination et un faible coefficient de variation en condition de référence. L’indice le plus performant se compose de 2 métriques à savoir l’indice de Shannon et la métrique 1–GOLD. A partir d’un jeu de données test indépendant du jeu de données d’apprentissage, nous avons vérifié que l’IMMOC était stable en condition de référence et sensible à la gamme de pressions anthropiques présentes dans cette région, confirmant ainsi son caractère généraliste.
Benthic macroinvertebrates have always been recognized as better tools for bio-assessment of the ecological quality of streams in both tropical and temperate areas. The main objective of this work was to evaluate the water quality of the Western region of Cameroon most degraded by various and multiple anthropogenic activities. From these communities of macroinvertebrates benthic and their ecological preferences at the mesohabitat scale, we resulted to the construction of a bio-assessment index of the ecological quality of streams adapted to this region. From multivariate analyzes, a stream biotypology into the sampled sites, allowed us to identify different distribution patterns, with on the one hand reference sites or non-impacted and the other hand, impacted sites based on the level of urbanization and the nature of the effluents in the different sub-watersheds. A multimetric index of biological quality (MMIWC), measuring the deviation from the reference, could be created, thanks to these two groups of stations. Among the 18 candidate metrics (transformed into Ecological Quality Ratio), we selected metrics with high discrimination efficiency and a low coefficient of variation in the reference conditions. The best performing index include two metrics derived to the taxonomic diversity (Shannon index) and taxonomic composition (1-GOLD). From a test dataset different to learning dataset, we were able to verify that MMIWC was stable in the reference conditions and sensitive to the full range of anthropogenic pressures present in this region, thus confirming its generalist character.
Les macroinvertébrés benthiques sont depuis toujours reconnus comme d’excellents outils de bio-évaluation de la qualité des eaux, que ce soit dans les milieux tropicaux que tempérés. L’objectif principal de cette thèse était de faire un état de lieu de la qualité des eaux de la région Ouest du Cameroun, sans cesse dégradée par des activités anthropiques diverses et multiples. En s’appuyant sur les communautés benthiques présentes et leurs préférences écologiques à l’échelle du mésohabitat, nous avons abouti à la construction d'un indice régional de bio-évaluation de la qualité écologique des cours d'eau. A partir des analyses multivariées, une biotypologie des cours d’eau a été dégagée au sein des stations échantillonnées, aboutissant à différents patrons de distribution avec d’une part les stations de référence et d’autre part les stations impactées, sur la base du niveau d’urbanisation et la nature des effluents dans les différents sous-bassins versants. Un indice multimétrique (IMMOC), mesurant l'écart à la référence, a pu être créé à partir de ces lots de stations. Parmi les 18 métriques candidates (transformées en Ratio de Qualité Écologique), nous avons sélectionné les métriques présentant une forte efficacité de discrimination et un faible coefficient de variation en condition de référence. L’indice le plus performant se compose de 2 métriques à savoir l’indice de Shannon et la métrique 1–GOLD. A partir d’un jeu de données test indépendant du jeu de données d’apprentissage, nous avons vérifié que l’IMMOC était stable en condition de référence et sensible à la gamme de pressions anthropiques présentes dans cette région, confirmant ainsi son caractère généraliste.
Benthic macroinvertebrates have always been recognized as better tools for bio-assessment of the ecological quality of streams in both tropical and temperate areas. The main objective of this work was to evaluate the water quality of the Western region of Cameroon most degraded by various and multiple anthropogenic activities. From these communities of macroinvertebrates benthic and their ecological preferences at the mesohabitat scale, we resulted to the construction of a bio-assessment index of the ecological quality of streams adapted to this region. From multivariate analyzes, a stream biotypology into the sampled sites, allowed us to identify different distribution patterns, with on the one hand reference sites or non-impacted and the other hand, impacted sites based on the level of urbanization and the nature of the effluents in the different sub-watersheds. A multimetric index of biological quality (MMIWC), measuring the deviation from the reference, could be created, thanks to these two groups of stations. Among the 18 candidate metrics (transformed into Ecological Quality Ratio), we selected metrics with high discrimination efficiency and a low coefficient of variation in the reference conditions. The best performing index include two metrics derived to the taxonomic diversity (Shannon index) and taxonomic composition (1-GOLD). From a test dataset different to learning dataset, we were able to verify that MMIWC was stable in the reference conditions and sensitive to the full range of anthropogenic pressures present in this region, thus confirming its generalist character.
04-11-2019
04-11-2019
Thèse
Thèse

Approches comparées des paramètres de Hansen et du modèle COSMO-RS pour l'étude des phénomènes de solubilisation : application à la caractérisation et à la valorisation des agro-solvants
Approches comparées des paramètres de Hansen et du modèle COSMO-RS pour l'étude des phénomènes de solubilisation : application à la caractérisation et à la valorisation des agro-solvants


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L'évolution du cadre réglementaire et la prise de conscience générale des enjeux environnementaux et de santé publique sont à l'origine d'une profonde modification du paysage des solvants. L'avènement de solvants alternatifs, comme les agro-solvants, nécessite le recours à des outils physico-chimiques systématiques de caractérisation de leurs propriétés solubilisantes. L'approche des paramètres de Hansen, issue de la théorie de Hildebrand, propose une représentation des principales interactions moléculaires en solution. Ses performances applicatives ont été éprouvées pour la caractérisation des agro-solvants émergents et l'étude de la solubilisation de solutés moléculaires et macromoléculaires. Alternativement, le modèle COSMO-RS combine chimie quantique et thermodynamique statistique pour la prédiction des propriétés moléculaires à l'état liquide. Les performances de ce modèle ont été évaluées et exploitées pour rendre compte des phénomènes de solubilisation de solutés complexes tels que la nitrocellulose et le C60-fullerène. Permettant de traduire les deux mécanismes principaux de solubilisation (similarité et complémentarité), les descripteurs issus de COSMO-RS ont été mis à profit pour forger de nouveaux paramètres de solubilité aussi simples que ceux de Hansen mais plus rigoureux scientifiquement. Cette jouvence des paramètres de solubilité s'appuie sur la prise en compte des interactions acide-base de Lewis et le concept nouveau de COSMOmorphe permettant le calcul des interactions dispersives. Les connaissances ainsi acquises ont permis l'élaboration d'une microémulsion dégraissante verte dont l'efficacité repose sur un mécanisme original de décapage dégraissant.
The evolution of regulations and the global awareness as result of health and environmental issues are deeply modifying the solvent landscape. With the increasing demand for alternative solvents, such as biosolvents, there is a need for systematic physicochemical tools for the characterization of their solubilizing properties. The Hansen solubility parameters, derived from the theory of Hildebrand, provide a representation of the main molecular interactions in solution. Their applucation performance were tested in order to characterize emerfinf biosolvents and to study the solubilization of molecular and macromolecular solutes. In contrast, the COSMO-RS model combines quantum chemistry and statistical thermodynamics to predict molecular properties int the liquid state. The performance of this model was evaluated and used to account for the solubility phenomena of complex solutes such as nitrocellulose and fullerene-C60. With their ability to handle the two main mechanisms of solubilization (similarity and complementarity), the COSMO-RS descriptors were used to create new solubility parameters as simple as those of Hansen but more scientifically rigorous. This renewal of the solubility parameters is based on the consideration of the Lewis acide-base interactions and the new concept of COSMOmorphe for the calculation of dispersive interactions. These considerations enable the development of a green degreasing microemulsion whose efficiency is based on an unusual mechanism of degreasing-stripping.
L'évolution du cadre réglementaire et la prise de conscience générale des enjeux environnementaux et de santé publique sont à l'origine d'une profonde modification du paysage des solvants. L'avènement de solvants alternatifs, comme les agro-solvants, nécessite le recours à des outils physico-chimiques systématiques de caractérisation de leurs propriétés solubilisantes. L'approche des paramètres de Hansen, issue de la théorie de Hildebrand, propose une représentation des principales interactions moléculaires en solution. Ses performances applicatives ont été éprouvées pour la caractérisation des agro-solvants émergents et l'étude de la solubilisation de solutés moléculaires et macromoléculaires. Alternativement, le modèle COSMO-RS combine chimie quantique et thermodynamique statistique pour la prédiction des propriétés moléculaires à l'état liquide. Les performances de ce modèle ont été évaluées et exploitées pour rendre compte des phénomènes de solubilisation de solutés complexes tels que la nitrocellulose et le C60-fullerène. Permettant de traduire les deux mécanismes principaux de solubilisation (similarité et complémentarité), les descripteurs issus de COSMO-RS ont été mis à profit pour forger de nouveaux paramètres de solubilité aussi simples que ceux de Hansen mais plus rigoureux scientifiquement. Cette jouvence des paramètres de solubilité s'appuie sur la prise en compte des interactions acide-base de Lewis et le concept nouveau de COSMOmorphe permettant le calcul des interactions dispersives. Les connaissances ainsi acquises ont permis l'élaboration d'une microémulsion dégraissante verte dont l'efficacité repose sur un mécanisme original de décapage dégraissant.
The evolution of regulations and the global awareness as result of health and environmental issues are deeply modifying the solvent landscape. With the increasing demand for alternative solvents, such as biosolvents, there is a need for systematic physicochemical tools for the characterization of their solubilizing properties. The Hansen solubility parameters, derived from the theory of Hildebrand, provide a representation of the main molecular interactions in solution. Their applucation performance were tested in order to characterize emerfinf biosolvents and to study the solubilization of molecular and macromolecular solutes. In contrast, the COSMO-RS model combines quantum chemistry and statistical thermodynamics to predict molecular properties int the liquid state. The performance of this model was evaluated and used to account for the solubility phenomena of complex solutes such as nitrocellulose and fullerene-C60. With their ability to handle the two main mechanisms of solubilization (similarity and complementarity), the COSMO-RS descriptors were used to create new solubility parameters as simple as those of Hansen but more scientifically rigorous. This renewal of the solubility parameters is based on the consideration of the Lewis acide-base interactions and the new concept of COSMOmorphe for the calculation of dispersive interactions. These considerations enable the development of a green degreasing microemulsion whose efficiency is based on an unusual mechanism of degreasing-stripping.
04-11-2019
04-11-2019
Thèse
Thèse

Négociation multi-agents pour la réallocation dynamique de tâches et application au patron de conception MapReduce
Négociation multi-agents pour la réallocation dynamique de tâches et application au patron de conception MapReduce


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Le problème Rm||Cmax consiste à allouer un ensemble de tâches à m agents de sorte à minimiser le makespan de l’allocation, c’est-à-dire le temps d’exécution de l’ensemble des tâches. Ce problème est connu pour être NP-dur dès que les tâches sont allouées à deux agents ou plus (m ≥ 2). De plus, il est souvent admis que le coût d’une tâche est précisément estimé pour un agent et que ce coût ne varie pas au cours de l’exécution des tâches. Dans cette thèse, je propose une approche décentralisée et dynamique pour l’amélioration d’une allocation de tâches. Ainsi, à partir d’une allocation initiale et pendant qu’ils exécutent les tâches, les agents collaboratifs initient de multiples enchères pour réallouer les tâches qui restent à exécuter. Ces réallocations sont socialement rationnelles, c’est-à-dire qu’un agent accepte de prendre en charge une tâche initialement allouée à un autre agent si la délégation de cette tâche bénéficie à l’ensemble du système en faisant décroître le makespan. De plus, le dynamisme du procédé permet d’améliorer une allocation malgré une fonction de coût peu précise et malgré les variations de performances qui peuvent survenir lors de l’exécution des tâches. Cette thèse offre un cadre formel pour la modélisation et la résolution multi-agents d’un problème de réallocation de tâches situées. Dans un tel problème, la localité des ressources nécessaires à l’exécution d’une tâche influe sur son coût pour chaque agent du système. À partir de ce cadre, je présente le protocole d’interaction des agents et je propose plusieurs stratégies pour que les choix des agents aient le plus d’impact sur le makespan de l’allocation courante. Dans le cadre applicatif de cette thèse, je propose d’utiliser ce processus de réallocation de tâches pour améliorer le patron de conception MapReduce. Très utilisé pour le traitement distribué de données massives, MapReduce possède néanmoins des biais que la réallocation dynamique des tâches peut aider à contrer. J’ai donc implémenté un prototype distribué qui s’inscrit dans le cadre formel et implémente le patron de conception MapReduce. Grâce à ce prototype, je suis en mesure d’évaluer l’apport du processus de réallocation et l’impact des différentes stratégies d’agent.
The Rm||Cmax problem consists in allocating a set of tasks to m agents in order to minimize the makespan of the allocation, i.e. the execution time of all the tasks. This problem is known to be NP-hard as soon as the tasks are allocated to two or more agents (m ≥ 2). In addition, it is often assumed that the cost of a task is accurately estimated for an agent and that this cost does not change during the execution of tasks. In this thesis, I propose a decentralized and dynamic approach to improve the allocation of tasks. Thus, from an initial allocation and while they are executing tasks, collaborative agents initiate multiple auctions to reallocate the remaining tasks to be performed. These reallocations are socially rational, i.e. an agent agrees to take on a task initially allocated to another agent if the delegation of this task benefits to the entire system by decreasing the makespan. In addition, the dynamism of the process makes it possible to improve an allocation despite an inaccurate cost function and despite the variations of performance that can occur during the execution of tasks. This thesis provides a formal framework for multi-agent modeling and multi-agent resolution of a located tasks reallocation problem. In such a problem, the locality of the resources required to perform a task affects its cost for each agent of the system. From this framework, I present the interaction protocol used by the agents and I propose several strategies to ensure that the choices of agents have the greatest impact on the makespan of the current allocation. In the applicative context of this thesis, I propose to use this tasks reallocation process to improve the MapReduce design pattern. Widely used for the distributed processing of massive data, MapReduce has biases that the dynamic tasks reallocation process can help to counter. I implemented a distributed prototype that fits into the formal framework and implements the MapReduce design pattern. Thanks to this prototype, I am able to evaluate the effectiveness of the reallocation process and the impact of the different agent strategies.
Le problème Rm||Cmax consiste à allouer un ensemble de tâches à m agents de sorte à minimiser le makespan de l’allocation, c’est-à-dire le temps d’exécution de l’ensemble des tâches. Ce problème est connu pour être NP-dur dès que les tâches sont allouées à deux agents ou plus (m ≥ 2). De plus, il est souvent admis que le coût d’une tâche est précisément estimé pour un agent et que ce coût ne varie pas au cours de l’exécution des tâches. Dans cette thèse, je propose une approche décentralisée et dynamique pour l’amélioration d’une allocation de tâches. Ainsi, à partir d’une allocation initiale et pendant qu’ils exécutent les tâches, les agents collaboratifs initient de multiples enchères pour réallouer les tâches qui restent à exécuter. Ces réallocations sont socialement rationnelles, c’est-à-dire qu’un agent accepte de prendre en charge une tâche initialement allouée à un autre agent si la délégation de cette tâche bénéficie à l’ensemble du système en faisant décroître le makespan. De plus, le dynamisme du procédé permet d’améliorer une allocation malgré une fonction de coût peu précise et malgré les variations de performances qui peuvent survenir lors de l’exécution des tâches. Cette thèse offre un cadre formel pour la modélisation et la résolution multi-agents d’un problème de réallocation de tâches situées. Dans un tel problème, la localité des ressources nécessaires à l’exécution d’une tâche influe sur son coût pour chaque agent du système. À partir de ce cadre, je présente le protocole d’interaction des agents et je propose plusieurs stratégies pour que les choix des agents aient le plus d’impact sur le makespan de l’allocation courante. Dans le cadre applicatif de cette thèse, je propose d’utiliser ce processus de réallocation de tâches pour améliorer le patron de conception MapReduce. Très utilisé pour le traitement distribué de données massives, MapReduce possède néanmoins des biais que la réallocation dynamique des tâches peut aider à contrer. J’ai donc implémenté un prototype distribué qui s’inscrit dans le cadre formel et implémente le patron de conception MapReduce. Grâce à ce prototype, je suis en mesure d’évaluer l’apport du processus de réallocation et l’impact des différentes stratégies d’agent.
The Rm||Cmax problem consists in allocating a set of tasks to m agents in order to minimize the makespan of the allocation, i.e. the execution time of all the tasks. This problem is known to be NP-hard as soon as the tasks are allocated to two or more agents (m ≥ 2). In addition, it is often assumed that the cost of a task is accurately estimated for an agent and that this cost does not change during the execution of tasks. In this thesis, I propose a decentralized and dynamic approach to improve the allocation of tasks. Thus, from an initial allocation and while they are executing tasks, collaborative agents initiate multiple auctions to reallocate the remaining tasks to be performed. These reallocations are socially rational, i.e. an agent agrees to take on a task initially allocated to another agent if the delegation of this task benefits to the entire system by decreasing the makespan. In addition, the dynamism of the process makes it possible to improve an allocation despite an inaccurate cost function and despite the variations of performance that can occur during the execution of tasks. This thesis provides a formal framework for multi-agent modeling and multi-agent resolution of a located tasks reallocation problem. In such a problem, the locality of the resources required to perform a task affects its cost for each agent of the system. From this framework, I present the interaction protocol used by the agents and I propose several strategies to ensure that the choices of agents have the greatest impact on the makespan of the current allocation. In the applicative context of this thesis, I propose to use this tasks reallocation process to improve the MapReduce design pattern. Widely used for the distributed processing of massive data, MapReduce has biases that the dynamic tasks reallocation process can help to counter. I implemented a distributed prototype that fits into the formal framework and implements the MapReduce design pattern. Thanks to this prototype, I am able to evaluate the effectiveness of the reallocation process and the impact of the different agent strategies.
31-10-2019
31-10-2019
Thèse
Thèse

Machine à vecteurs de support hyperbolique et ingénierie du noyau
Machine à vecteurs de support hyperbolique et ingénierie du noyau


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La théorie statistique de l’apprentissage est un domaine de la statistique inférentielle dont les fondements ont été posés par Vapnik à la fin des années 60. Il est considéré comme un sous-domaine de l’intelligence artificielle. Dans l’apprentissage automatique, les machines à vecteurs de support (SVM) sont un ensemble de techniques d’apprentissage supervisé destinées à résoudre des problèmes de discrimination et de régression. Dans cette thèse, notre objectif est de proposer deux nouveaux problèmes d’aprentissage statistique: Un portant sur la conception et l’évaluation d’une extension des SVM multiclasses et un autre sur la conception d’un nouveau noyau pour les machines à vecteurs de support. Dans un premier temps, nous avons introduit une nouvelle machine à noyau pour la reconnaissance de modèle multi-classe: la machine à vecteur de support hyperbolique. Géometriquement, il est caractérisé par le fait que ses surfaces de décision dans l’espace de redescription sont définies par des fonctions hyperboliques. Nous avons ensuite établi ses principales propriétés statistiques. Parmi ces propriétés nous avons montré que les classes de fonctions composantes sont des classes de Glivenko-Cantelli uniforme, ceci en établissant un majorant de la complexité de Rademacher. Enfin, nous établissons un risque garanti pour notre classifieur. Dans un second temps, nous avons créer un nouveau noyau s’appuyant sur la transformation de Fourier d’un modèle de mélange gaussien. Nous procédons de la manière suivante: d’abord, chaque classe est fragmentée en un nombre de sous-classes pertinentes, ensuite on considère les directions données par les vecteurs obtenus en prenant toutes les paires de centres de sous-classes d’une même classe. Parmi celles-ci, sont exclues celles permettant de connecter deux sous-classes de deux classes différentes. On peut aussi voir cela comme la recherche d’invariance par translation dans chaque classe. Nous l’avons appliqué avec succès sur plusieurs jeux de données dans le contexte d’un apprentissage automatique utilisant des machines à vecteurs support multi-classes.
Statistical learning theory is a field of inferential statistics whose foundations were laid by Vapnik at the end of the 1960s. It is considered a subdomain of artificial intelligence. In machine learning, support vector machines (SVM) are supervised learning models with associated learning algorithms that analyze data used for classification and regression analysis. In this thesis, our aim is to propose two new statistical learning problems : one on the conception and evaluation of a multi-class SVM extension and another on the design of a new kernel for support vectors machines. First, we introduced a new kernel machine for multi-class pattern recognition : the hyperbolic support vector machine. Geometrically, it is characterized by the fact that its decision boundaries in the feature space are defined by hyperbolic functions. We then established its main statistical properties. Among these properties we showed that the classes of component functions are uniform Glivenko-Cantelli, this by establishing an upper bound of the Rademacher complexity. Finally, we establish a guaranteed risk for our classifier. Second, we constructed a new kernel based on the Fourier transform of a Gaussian mixture model. We proceed in the following way: first, each class is fragmented into a number of relevant subclasses, then we consider the directions given by the vectors obtained by taking all pairs of subclass centers of the same class. Among these are excluded those allowing to connect two subclasses of two different classes. We can also see this as the search for translation invariance in each class. It successfully on several datasets in the context of machine learning using multiclass support vector machines.
La théorie statistique de l’apprentissage est un domaine de la statistique inférentielle dont les fondements ont été posés par Vapnik à la fin des années 60. Il est considéré comme un sous-domaine de l’intelligence artificielle. Dans l’apprentissage automatique, les machines à vecteurs de support (SVM) sont un ensemble de techniques d’apprentissage supervisé destinées à résoudre des problèmes de discrimination et de régression. Dans cette thèse, notre objectif est de proposer deux nouveaux problèmes d’aprentissage statistique: Un portant sur la conception et l’évaluation d’une extension des SVM multiclasses et un autre sur la conception d’un nouveau noyau pour les machines à vecteurs de support. Dans un premier temps, nous avons introduit une nouvelle machine à noyau pour la reconnaissance de modèle multi-classe: la machine à vecteur de support hyperbolique. Géometriquement, il est caractérisé par le fait que ses surfaces de décision dans l’espace de redescription sont définies par des fonctions hyperboliques. Nous avons ensuite établi ses principales propriétés statistiques. Parmi ces propriétés nous avons montré que les classes de fonctions composantes sont des classes de Glivenko-Cantelli uniforme, ceci en établissant un majorant de la complexité de Rademacher. Enfin, nous établissons un risque garanti pour notre classifieur. Dans un second temps, nous avons créer un nouveau noyau s’appuyant sur la transformation de Fourier d’un modèle de mélange gaussien. Nous procédons de la manière suivante: d’abord, chaque classe est fragmentée en un nombre de sous-classes pertinentes, ensuite on considère les directions données par les vecteurs obtenus en prenant toutes les paires de centres de sous-classes d’une même classe. Parmi celles-ci, sont exclues celles permettant de connecter deux sous-classes de deux classes différentes. On peut aussi voir cela comme la recherche d’invariance par translation dans chaque classe. Nous l’avons appliqué avec succès sur plusieurs jeux de données dans le contexte d’un apprentissage automatique utilisant des machines à vecteurs support multi-classes.
Statistical learning theory is a field of inferential statistics whose foundations were laid by Vapnik at the end of the 1960s. It is considered a subdomain of artificial intelligence. In machine learning, support vector machines (SVM) are supervised learning models with associated learning algorithms that analyze data used for classification and regression analysis. In this thesis, our aim is to propose two new statistical learning problems : one on the conception and evaluation of a multi-class SVM extension and another on the design of a new kernel for support vectors machines. First, we introduced a new kernel machine for multi-class pattern recognition : the hyperbolic support vector machine. Geometrically, it is characterized by the fact that its decision boundaries in the feature space are defined by hyperbolic functions. We then established its main statistical properties. Among these properties we showed that the classes of component functions are uniform Glivenko-Cantelli, this by establishing an upper bound of the Rademacher complexity. Finally, we establish a guaranteed risk for our classifier. Second, we constructed a new kernel based on the Fourier transform of a Gaussian mixture model. We proceed in the following way: first, each class is fragmented into a number of relevant subclasses, then we consider the directions given by the vectors obtained by taking all pairs of subclass centers of the same class. Among these are excluded those allowing to connect two subclasses of two different classes. We can also see this as the search for translation invariance in each class. It successfully on several datasets in the context of machine learning using multiclass support vector machines.
30-10-2019
30-10-2019
Thèse
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Photocatalytic conversion of methane and reduction of CO2 with H2O
Photocatalytic conversion of methane and reduction of CO2 with H2O


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La photocatalyse est l'une des technologies clés pour les applications liées à l'énergie propre et à l'environnement. Le nombre d'applications basées sur la photocatalyse a considérablement augmenté au cours des deux dernières décennies. L'activation photocatalytique des liaisons C-H est un domaine émergent. Cependant, en raison de sa grande stabilité, une grande quantité d’énergie est habituellement consommée pour sa conversion, ce qui reste un problème à résoudre. La conversion du méthane et le mécanisme réactionnel qui se produisent sur les nanocomposites métal-hétéropolyacide-oxyde de titane ont été étudiés aux chapitres 3 et 4. L'oxydation du méthane est effectuée depuis plus d'un siècle. Étant donné que l'oxygène est une molécule très réactive, le méthane peut réagir très rapidement avec l'oxygène moléculaire en produisant le CO2. Par conséquent, il est difficile d'obtenir un produit souhaité avec un rendement élevé et une sélectivité importante. Nous avons observé l'oxydation photocatalytique directe et très sélective du méthane en monoxyde de carbone dans les conditions ambiantes. Les catalyseurs composites à base de zinc, d'acide tungstophosphorique et d'oxyde de titane présentent des performances exceptionnelles dans cette réaction, une sélectivité élevée en monoxyde de carbone et un rendement quantique de 7.1% à 362 nm. La réaction se réalise selon le mécanisme de type Mars-Van Krevelen et implique la formation de méthoxy-carbonates de surface en tant qu'intermédiaires et un cycle d'oxydation et de réduction du zinc. Au cours des dernières décennies, des recherches approfondies ont été dédiées à la conversion directe du méthane en alcools ou en hydrocarbures supérieurs. Bien que la conversion directe du méthane en produits à haute valeur ajoutée ait un potentiel environnemental et commercial important, il n’existe aucun procédé à l’échelle commerciale. Nous avons découvert une conversion photochimique directe quantitative hautement sélective (>90%) du méthane en éthane à température ambiante sur un nanocomposite argent-hétéropolyacide-oxyde de titane. Le rendement en éthane atteint 9% sur les matériaux optimisés. Une efficacité quantique élevée, une sélectivité élevée et un rendement significatif en éthane, associés à une excellente stabilité, sont les principaux avantages de la synthèse quantitative de méthane à partir de méthane en utilisant l'approche de boucle photochimique. L'augmentation du taux de dioxyde de carbone dans l’atmosphère et l'épuisement des réserves de combustibles fossiles ont suscité de vives inquiétudes quant à l'impact ultérieur sur le climat mondial et l'approvisionnement futur en énergie. Le chapitre 5 porte sur l’efficacité du nouveau catalyseur pour la conversion sélective de CO2 en CO. Les nanocomposites acide de phosphotungstique-oxyde de titane contenant du zinc ont présenté une activité exceptionnelle atteignant 50 µmol CO/g·h et une sélectivité (73%) dans la réduction photocatalytique du CO2 en CO en présence d'eau. Les expériences infrarouges in situ suggèrent que la réaction implique des bicarbonates de zinc contenant des groupes hydroxyle. La décomposition sous irradiation de ces espèces de bicarbonate de zinc conduit à la production sélective de monoxyde de carbone et d'oxygène. Lors des réactions photocatalytiques, la différence de morphologie du catalyseur a généralement un effet significatif sur les performances photocatalytiques. Le chapitre 6 a étudié l'effet des cristaux monocliniques de vanadate de bismuth (BiVO4) avec un rapport contrôlé de facettes {010} et {110} sur la réduction photocatalytique de CO2 par H2O. La réaction sous irradiation est considérablement améliorée par la photodéposition sélective de co-catalyseurs de Cu et Co sur différentes facettes, fournissant un flux de charge selon le Z-schéma.
Photocatalysis is one of the key technologies for clean energy and environmental applications. The number of applications based on photocatalysis has increased dramatically for the past two decades. Photocatalytic activation of C-H bonds is an emerging field. Methane is a promising source of energy with a huge reserve and is considered to be one of the alternatives to non-renewable petroleum resources because it can be converted to valuable hydrocarbon feedstocks and hydrogen through appropriate reactions. However, due to its high stability, high energy is usually consumed for its conversion, which remains a problem to be solved. Methane conversion and reaction mechanism occurring on metal-heteropolyacid-titania nanocomposites were investigated in Chapters 3 and 4. Oxidation of methane has been carried out for more than a century. Since oxygen is a very reactive molecule, methane can react very rapidly with molecular oxygen and is prone to total oxidation till CO2. Therefore, it is difficult to obtain a desired product with high yield and high selectivity. We report here direct and selective photocatalytic highly-selective oxidation of methane to carbon monoxide under ambient conditions. The composite catalysts on the basis of zinc, tungstophosphoric acid and titania exhibit exceptional performance in this reaction, high carbon monoxide selectivity and quantum efficiency of 7.1% at 362 nm. The reaction is consistent with the Mars-Van Krevelen type sequence and involves formation of the surface methoxy-carbonates as intermediates and zinc oxidation-reduction cycling. In the past few decades, extensive research has focused on the direct conversion of methane to alcohols or higher hydrocarbons. The current processes of converting methane to alcohols or olefins are complex and expensive, because they require an intermediate step of reforming methane to syngas. Although the direct conversion of methane to more valuable products has significant environmental and potential commercial value, there is no commercial scale process available. We uncovered highly selective (>90%) quantitative photochemical direct conversion of methane to ethane at ambient temperature over silver-heteropolyacid-titania nanocomposites. The ethane yield from methane reaches 9 % on the optimized materials. High quantum efficiency, high selectivity and significant yield of ethane combined with excellent stability are major advantages of methane quantitative synthesis from methane using the photochemical looping approach. The rise in atmospheric carbon dioxide and the depletion of fossil fuel reserves have raised serious concerns about the subsequent impact of CO2 on the global climate and future energy supply. The use of abundant solar energy to convert carbon dioxide into fuel, such as carbon monoxide, methane or methanol, solves both problems simultaneously and provides a convenient method of energy storage. Chapter 5 addresses a new efficient catalyst for selective CO2 to CO conversion. The zinc containing phosphotungstic acid-titania nanocomposites exhibited exceptional high activity reaching 50 µmol CO/g·h and selectivity (73%) in the CO2 photocatalytic reduction to CO in the presence of water. The in-situ IR experiments suggest that reaction involves zinc bicarbonates containing hydroxyl groups. The decomposition of these zinc bicarbonate species under irradiation leads to the selective production of carbon monoxide and oxygen. In photocatalytic reactions, the difference in catalyst morphology usually has a significant effect on the photocatalytic performance. Chapter 6 studied the effect of monoclinic bismuth vanadate (BiVO4) crystals with controlled ratio of {010} and {110} facets for photocatalytic reduction of CO2 by H2O. The reaction under irradiation is significantly enhanced by selective photo-deposition of Cu and Co co-catalysts over different facets providing Z-scheme charge flow.
La photocatalyse est l'une des technologies clés pour les applications liées à l'énergie propre et à l'environnement. Le nombre d'applications basées sur la photocatalyse a considérablement augmenté au cours des deux dernières décennies. L'activation photocatalytique des liaisons C-H est un domaine émergent. Cependant, en raison de sa grande stabilité, une grande quantité d’énergie est habituellement consommée pour sa conversion, ce qui reste un problème à résoudre. La conversion du méthane et le mécanisme réactionnel qui se produisent sur les nanocomposites métal-hétéropolyacide-oxyde de titane ont été étudiés aux chapitres 3 et 4. L'oxydation du méthane est effectuée depuis plus d'un siècle. Étant donné que l'oxygène est une molécule très réactive, le méthane peut réagir très rapidement avec l'oxygène moléculaire en produisant le CO2. Par conséquent, il est difficile d'obtenir un produit souhaité avec un rendement élevé et une sélectivité importante. Nous avons observé l'oxydation photocatalytique directe et très sélective du méthane en monoxyde de carbone dans les conditions ambiantes. Les catalyseurs composites à base de zinc, d'acide tungstophosphorique et d'oxyde de titane présentent des performances exceptionnelles dans cette réaction, une sélectivité élevée en monoxyde de carbone et un rendement quantique de 7.1% à 362 nm. La réaction se réalise selon le mécanisme de type Mars-Van Krevelen et implique la formation de méthoxy-carbonates de surface en tant qu'intermédiaires et un cycle d'oxydation et de réduction du zinc. Au cours des dernières décennies, des recherches approfondies ont été dédiées à la conversion directe du méthane en alcools ou en hydrocarbures supérieurs. Bien que la conversion directe du méthane en produits à haute valeur ajoutée ait un potentiel environnemental et commercial important, il n’existe aucun procédé à l’échelle commerciale. Nous avons découvert une conversion photochimique directe quantitative hautement sélective (>90%) du méthane en éthane à température ambiante sur un nanocomposite argent-hétéropolyacide-oxyde de titane. Le rendement en éthane atteint 9% sur les matériaux optimisés. Une efficacité quantique élevée, une sélectivité élevée et un rendement significatif en éthane, associés à une excellente stabilité, sont les principaux avantages de la synthèse quantitative de méthane à partir de méthane en utilisant l'approche de boucle photochimique. L'augmentation du taux de dioxyde de carbone dans l’atmosphère et l'épuisement des réserves de combustibles fossiles ont suscité de vives inquiétudes quant à l'impact ultérieur sur le climat mondial et l'approvisionnement futur en énergie. Le chapitre 5 porte sur l’efficacité du nouveau catalyseur pour la conversion sélective de CO2 en CO. Les nanocomposites acide de phosphotungstique-oxyde de titane contenant du zinc ont présenté une activité exceptionnelle atteignant 50 µmol CO/g·h et une sélectivité (73%) dans la réduction photocatalytique du CO2 en CO en présence d'eau. Les expériences infrarouges in situ suggèrent que la réaction implique des bicarbonates de zinc contenant des groupes hydroxyle. La décomposition sous irradiation de ces espèces de bicarbonate de zinc conduit à la production sélective de monoxyde de carbone et d'oxygène. Lors des réactions photocatalytiques, la différence de morphologie du catalyseur a généralement un effet significatif sur les performances photocatalytiques. Le chapitre 6 a étudié l'effet des cristaux monocliniques de vanadate de bismuth (BiVO4) avec un rapport contrôlé de facettes {010} et {110} sur la réduction photocatalytique de CO2 par H2O. La réaction sous irradiation est considérablement améliorée par la photodéposition sélective de co-catalyseurs de Cu et Co sur différentes facettes, fournissant un flux de charge selon le Z-schéma.
Photocatalysis is one of the key technologies for clean energy and environmental applications. The number of applications based on photocatalysis has increased dramatically for the past two decades. Photocatalytic activation of C-H bonds is an emerging field. Methane is a promising source of energy with a huge reserve and is considered to be one of the alternatives to non-renewable petroleum resources because it can be converted to valuable hydrocarbon feedstocks and hydrogen through appropriate reactions. However, due to its high stability, high energy is usually consumed for its conversion, which remains a problem to be solved. Methane conversion and reaction mechanism occurring on metal-heteropolyacid-titania nanocomposites were investigated in Chapters 3 and 4. Oxidation of methane has been carried out for more than a century. Since oxygen is a very reactive molecule, methane can react very rapidly with molecular oxygen and is prone to total oxidation till CO2. Therefore, it is difficult to obtain a desired product with high yield and high selectivity. We report here direct and selective photocatalytic highly-selective oxidation of methane to carbon monoxide under ambient conditions. The composite catalysts on the basis of zinc, tungstophosphoric acid and titania exhibit exceptional performance in this reaction, high carbon monoxide selectivity and quantum efficiency of 7.1% at 362 nm. The reaction is consistent with the Mars-Van Krevelen type sequence and involves formation of the surface methoxy-carbonates as intermediates and zinc oxidation-reduction cycling. In the past few decades, extensive research has focused on the direct conversion of methane to alcohols or higher hydrocarbons. The current processes of converting methane to alcohols or olefins are complex and expensive, because they require an intermediate step of reforming methane to syngas. Although the direct conversion of methane to more valuable products has significant environmental and potential commercial value, there is no commercial scale process available. We uncovered highly selective (>90%) quantitative photochemical direct conversion of methane to ethane at ambient temperature over silver-heteropolyacid-titania nanocomposites. The ethane yield from methane reaches 9 % on the optimized materials. High quantum efficiency, high selectivity and significant yield of ethane combined with excellent stability are major advantages of methane quantitative synthesis from methane using the photochemical looping approach. The rise in atmospheric carbon dioxide and the depletion of fossil fuel reserves have raised serious concerns about the subsequent impact of CO2 on the global climate and future energy supply. The use of abundant solar energy to convert carbon dioxide into fuel, such as carbon monoxide, methane or methanol, solves both problems simultaneously and provides a convenient method of energy storage. Chapter 5 addresses a new efficient catalyst for selective CO2 to CO conversion. The zinc containing phosphotungstic acid-titania nanocomposites exhibited exceptional high activity reaching 50 µmol CO/g·h and selectivity (73%) in the CO2 photocatalytic reduction to CO in the presence of water. The in-situ IR experiments suggest that reaction involves zinc bicarbonates containing hydroxyl groups. The decomposition of these zinc bicarbonate species under irradiation leads to the selective production of carbon monoxide and oxygen. In photocatalytic reactions, the difference in catalyst morphology usually has a significant effect on the photocatalytic performance. Chapter 6 studied the effect of monoclinic bismuth vanadate (BiVO4) crystals with controlled ratio of {010} and {110} facets for photocatalytic reduction of CO2 by H2O. The reaction under irradiation is significantly enhanced by selective photo-deposition of Cu and Co co-catalysts over different facets providing Z-scheme charge flow.
29-10-2019
29-10-2019
Thèse
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Développement de nouveaux matériaux catalytiques à faible teneur en métaux précieux pour le post-traitement des gaz d'échappement automobiles
Développement de nouveaux matériaux catalytiques à faible teneur en métaux précieux pour le post-traitement des gaz d'échappement automobiles


Accéder à la ressource
La présente étude vise à développer de nouveaux matériaux catalytiques pour le post-traitement des gaz d'échappement provenant de moteurs à essence. Le catalyseur trois voies (CTV) est généralement considéré comme une technologie mature et fiable capable d’éliminer simultanément les polluants principaux présents dans les gaz d’échappement des voitures: CO, HC et NOx. Le système de CTV existant repose largement sur l'utilisation importante de métaux du groupe du platine (MGP) et d'éléments de terres rares (ETR). Cependant, le coût élevé et la rareté du système de CTV conventionnel à base de MGP constituent un obstacle à la réduction des coûts de la technologie de traitement des gaz d'échappement ainsi qu’un lourd fardeau sur les ressources naturelles. Un autre inconvénient du système de CTV conventionnel est lié au frittage de métaux précieux dans le processus de fonctionnement du catalyseur et à la sélectivité insatisfaisante d’azote lors de la réduction des NOx. Par conséquent, des solutions alternatives sont nécessaires, qui devraient idéalement permettre une réduction substantielle de l'utilisation de MGP sans sacrifier de manière significative les performances catalytiques. Le but de cette étude consiste à évaluer la faisabilité de l’utilisation de matériaux de type perovskite comme alternative au remplacement de systèmes de CTV conventionnels. L’approche principale utilisée est l’optimisation de la composition de matériaux de type perovskite, notamment la création d’une non-stœchiométrie dans la composition chimique, la substitution partielle dans le site A ou site B et l’ajout d’une faible quantité de MGP. L'influence de la substitution partielle dans le site A ou site B ainsi que l'effet synergique des doubles substitutions dans les sites A et B ont été étudiés. Les résultats ont montré que le dopage de Cu dans le site B pouvait augmenter l'oxydation de CO et de C3H6, tandis que le dopage de Mn avait un impact déterminant sur la réduction du NO dans des conditions stœchiométriques. Une faible quantité de charge de platinoïdes combinée avec le dopage de Cu ou de Mn améliore remarquablement les propriétés redox de perovskite de type ferrite de lanthane. Le dopage de Ca dans le site A a entraîné un impact significative sur la dispersion et la diffusion partielle de métaux précieux dans la structure de la perovskite. Les performances obtenues sur ces nouveaux systèmes sont supérieures à celles obtenues sur un catalyseur de référence commercial en termes de conversion de NO et de sélectivité d’azote plus élevée dans des conditions stœchiométriques dans la plage de températures de fonctionnement du système de CTV, mais l'activité de DeNOx au cours du processus de démarrage à froid reste un défi majeur.
The current study aims to develop novel catalytic materials for the post-treatment of exhaust gas stemming from gasoline engines. The Three Way Catalyst (TWC) is generally considered as a mature and reliable technology capable of removing simultaneously the main pollutants present in the automobile exhaust gas: CO, HC and NOx. The existing TWC system relies heavily on the significant use of Platinum Group Metals (PGMs) and Rare Earth Elements (REEs). However, the high-cost and scarcity of the conventional PGM-based TWC system constitutes an obstacle for the cost reduction of exhaust gas treatment technology as well as a severe burden on natural resource. Another drawback of conventional TWC is associated with the sintering of precious metals in the process of catalyst operation and unsatisfactory N2 selectivity during NOx reduction. Therefore, alternative solutions are required which should ideally allow a substantial reduction of PGMs usage without sacrificing significantly the catalytic performance. Trois voiesThe goal of this study is to evaluate the feasibility of applying perovskite-type materials as an alternative to the replacement of conventional TWC system. The main approach employed is composition optimization of perovskite-type materials, including creation of non-stoichiometry in the chemical composition, partial substitution in A or B site and addition of small amount of PGMs. Influence of partial substitution in A or B site as well as the synergistic effect of dual substitutions in both A and B site were investigated. Results showed that Cu doping in B site could enhance oxidation of CO and C3H6 while Mn doping had a noticeable promoting impact on NO reduction under stoichiometric conditions. Small amount of PGM loading combined with doping of Cu or Mn could enhance remarkably the redox properties of the lanthanum ferrite perovskite. Ca doping in A site affected the dispersion and diffusion of precious metals across the perovskite substrate. The PGM-loaded perovskite catalysts outperformed the commercial benchmark catalyst in terms of higher NO conversion and N2 selectivity in stoichiometric condition in the operating temperature range of the TWC system but the deNOx activity during cold-start process remains a big challenge.
La présente étude vise à développer de nouveaux matériaux catalytiques pour le post-traitement des gaz d'échappement provenant de moteurs à essence. Le catalyseur trois voies (CTV) est généralement considéré comme une technologie mature et fiable capable d’éliminer simultanément les polluants principaux présents dans les gaz d’échappement des voitures: CO, HC et NOx. Le système de CTV existant repose largement sur l'utilisation importante de métaux du groupe du platine (MGP) et d'éléments de terres rares (ETR). Cependant, le coût élevé et la rareté du système de CTV conventionnel à base de MGP constituent un obstacle à la réduction des coûts de la technologie de traitement des gaz d'échappement ainsi qu’un lourd fardeau sur les ressources naturelles. Un autre inconvénient du système de CTV conventionnel est lié au frittage de métaux précieux dans le processus de fonctionnement du catalyseur et à la sélectivité insatisfaisante d’azote lors de la réduction des NOx. Par conséquent, des solutions alternatives sont nécessaires, qui devraient idéalement permettre une réduction substantielle de l'utilisation de MGP sans sacrifier de manière significative les performances catalytiques. Le but de cette étude consiste à évaluer la faisabilité de l’utilisation de matériaux de type perovskite comme alternative au remplacement de systèmes de CTV conventionnels. L’approche principale utilisée est l’optimisation de la composition de matériaux de type perovskite, notamment la création d’une non-stœchiométrie dans la composition chimique, la substitution partielle dans le site A ou site B et l’ajout d’une faible quantité de MGP. L'influence de la substitution partielle dans le site A ou site B ainsi que l'effet synergique des doubles substitutions dans les sites A et B ont été étudiés. Les résultats ont montré que le dopage de Cu dans le site B pouvait augmenter l'oxydation de CO et de C3H6, tandis que le dopage de Mn avait un impact déterminant sur la réduction du NO dans des conditions stœchiométriques. Une faible quantité de charge de platinoïdes combinée avec le dopage de Cu ou de Mn améliore remarquablement les propriétés redox de perovskite de type ferrite de lanthane. Le dopage de Ca dans le site A a entraîné un impact significative sur la dispersion et la diffusion partielle de métaux précieux dans la structure de la perovskite. Les performances obtenues sur ces nouveaux systèmes sont supérieures à celles obtenues sur un catalyseur de référence commercial en termes de conversion de NO et de sélectivité d’azote plus élevée dans des conditions stœchiométriques dans la plage de températures de fonctionnement du système de CTV, mais l'activité de DeNOx au cours du processus de démarrage à froid reste un défi majeur.
The current study aims to develop novel catalytic materials for the post-treatment of exhaust gas stemming from gasoline engines. The Three Way Catalyst (TWC) is generally considered as a mature and reliable technology capable of removing simultaneously the main pollutants present in the automobile exhaust gas: CO, HC and NOx. The existing TWC system relies heavily on the significant use of Platinum Group Metals (PGMs) and Rare Earth Elements (REEs). However, the high-cost and scarcity of the conventional PGM-based TWC system constitutes an obstacle for the cost reduction of exhaust gas treatment technology as well as a severe burden on natural resource. Another drawback of conventional TWC is associated with the sintering of precious metals in the process of catalyst operation and unsatisfactory N2 selectivity during NOx reduction. Therefore, alternative solutions are required which should ideally allow a substantial reduction of PGMs usage without sacrificing significantly the catalytic performance. Trois voiesThe goal of this study is to evaluate the feasibility of applying perovskite-type materials as an alternative to the replacement of conventional TWC system. The main approach employed is composition optimization of perovskite-type materials, including creation of non-stoichiometry in the chemical composition, partial substitution in A or B site and addition of small amount of PGMs. Influence of partial substitution in A or B site as well as the synergistic effect of dual substitutions in both A and B site were investigated. Results showed that Cu doping in B site could enhance oxidation of CO and C3H6 while Mn doping had a noticeable promoting impact on NO reduction under stoichiometric conditions. Small amount of PGM loading combined with doping of Cu or Mn could enhance remarkably the redox properties of the lanthanum ferrite perovskite. Ca doping in A site affected the dispersion and diffusion of precious metals across the perovskite substrate. The PGM-loaded perovskite catalysts outperformed the commercial benchmark catalyst in terms of higher NO conversion and N2 selectivity in stoichiometric condition in the operating temperature range of the TWC system but the deNOx activity during cold-start process remains a big challenge.
29-10-2019
29-10-2019
Thèse
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Stratégies de gestion d’énergie pour véhicules électriques et hybride avec systèmes hybride de stockage d’énergie
Stratégies de gestion d’énergie pour véhicules électriques et hybride avec systèmes hybride de stockage d’énergie


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Les véhicules électriques et hybrides font partie des éléments clés pour résoudre les problèmes de réchauffement de la planète et d'épuisement des ressources en combustibles fossiles dans le domaine du transport. En raison des limites des différents systèmes de stockage et de conversion d’énergie en termes de puissance et d'énergie, les hybridations sont intéressantes pour les véhicules électriques (VE). Dans cette thèse, deux hybridations typiques sont étudiées • un sous-système de stockage d'énergie hybride combinant des batteries et des supercondensateurs (SC) ; • et un sous-système de traction hybride parallèle combinant moteur à combustion interne et entraînement électrique. Ces sources d'énergie et ces conversions combinées doivent être gérées dans le cadre de stratégies de gestion de l'énergie (SGE). Parmi celles-ci, les méthodes basées sur l'optimisation présentent un intérêt en raison de leur approche systématique et de leurs performances élevées. Néanmoins, ces méthodes sont souvent compliquées et demandent beaucoup de temps de calcul, ce qui peut être difficile à réaliser dans des applications réelles. L'objectif de cette thèse est de développer des SGE simples mais efficaces basées sur l'optimisation en temps réel pour un VE et un camion à traction hybride parallèle alimentés par des batteries et des SC (système de stockage hybride). Les complexités du système étudié sont réduites en utilisant la représentation macroscopique énergétique (REM). La REM permet de réaliser des modèles réduits pour la gestion de l'énergie au niveau de la supervision. La théorie du contrôle optimal est ensuite appliquée à ces modèles réduits pour réaliser des SGE en temps réel. Ces stratégies sont basées sur des réductions de modèle appropriées, mais elles sont systématiques et performantes. Les performances des SGE proposées sont vérifiées en simulation par comparaison avec l’optimum théorique (programmation dynamique). De plus, les capacités en temps réel des SGE développées sont validées via des expériences en « hardware-in-the-loop » à puissances réduites. Les résultats confirment les avantages des stratégies proposées développées par l'approche unifiée de la thèse.
Electric and hybrid vehicles are among the keys to solve the problems of global warming and exhausted fossil fuel resources in transportation sector. Due to the limits of energy sources and energy converters in terms of power and energy, hybridizations are of interest for future electrified vehicles. Two typical hybridizations are studied in this thesis: • hybrid energy storage subsystem combining batteries and supercapacitors (SCs); and• hybrid traction subsystem combining internal combustion engine and electric drive. Such combined energy sources and converters must be handled by energy management strategies (EMSs). In which, optimization-based methods are of interest due to their high performance. Nonetheless, these methods are often complicated and computation consuming which can be difficult to be realized in real-world applications.The objective of this thesis is to develop simple but effective real-time optimization-based EMSs for an electric car and a parallel hybrid truck supplied by batteries and SCs. The complexities of the studied system are tackled by using Energetic Macroscopic Representation (EMR) which helps to conduct reduced models for energy management at the supervisory level. Optimal control theory is then applied to these reduced models to accomplish real-time EMSs. These strategies are simple due to the suitable model reductions but systematic and high-performance due to the optimization-based methods. The performances of the proposed strategies are verified via simulations by comparing with off-line optimal benchmark deduced by dynamic programming. Moreover, real-time capabilities of these novel EMSs are validated via experiments by using reduced-scale power hardware-in-the-loop simulation. The results confirm the advantages of the proposed strategies developed by the unified approach in the thesis.
Les véhicules électriques et hybrides font partie des éléments clés pour résoudre les problèmes de réchauffement de la planète et d'épuisement des ressources en combustibles fossiles dans le domaine du transport. En raison des limites des différents systèmes de stockage et de conversion d’énergie en termes de puissance et d'énergie, les hybridations sont intéressantes pour les véhicules électriques (VE). Dans cette thèse, deux hybridations typiques sont étudiées • un sous-système de stockage d'énergie hybride combinant des batteries et des supercondensateurs (SC) ; • et un sous-système de traction hybride parallèle combinant moteur à combustion interne et entraînement électrique. Ces sources d'énergie et ces conversions combinées doivent être gérées dans le cadre de stratégies de gestion de l'énergie (SGE). Parmi celles-ci, les méthodes basées sur l'optimisation présentent un intérêt en raison de leur approche systématique et de leurs performances élevées. Néanmoins, ces méthodes sont souvent compliquées et demandent beaucoup de temps de calcul, ce qui peut être difficile à réaliser dans des applications réelles. L'objectif de cette thèse est de développer des SGE simples mais efficaces basées sur l'optimisation en temps réel pour un VE et un camion à traction hybride parallèle alimentés par des batteries et des SC (système de stockage hybride). Les complexités du système étudié sont réduites en utilisant la représentation macroscopique énergétique (REM). La REM permet de réaliser des modèles réduits pour la gestion de l'énergie au niveau de la supervision. La théorie du contrôle optimal est ensuite appliquée à ces modèles réduits pour réaliser des SGE en temps réel. Ces stratégies sont basées sur des réductions de modèle appropriées, mais elles sont systématiques et performantes. Les performances des SGE proposées sont vérifiées en simulation par comparaison avec l’optimum théorique (programmation dynamique). De plus, les capacités en temps réel des SGE développées sont validées via des expériences en « hardware-in-the-loop » à puissances réduites. Les résultats confirment les avantages des stratégies proposées développées par l'approche unifiée de la thèse.
Electric and hybrid vehicles are among the keys to solve the problems of global warming and exhausted fossil fuel resources in transportation sector. Due to the limits of energy sources and energy converters in terms of power and energy, hybridizations are of interest for future electrified vehicles. Two typical hybridizations are studied in this thesis: • hybrid energy storage subsystem combining batteries and supercapacitors (SCs); and• hybrid traction subsystem combining internal combustion engine and electric drive. Such combined energy sources and converters must be handled by energy management strategies (EMSs). In which, optimization-based methods are of interest due to their high performance. Nonetheless, these methods are often complicated and computation consuming which can be difficult to be realized in real-world applications.The objective of this thesis is to develop simple but effective real-time optimization-based EMSs for an electric car and a parallel hybrid truck supplied by batteries and SCs. The complexities of the studied system are tackled by using Energetic Macroscopic Representation (EMR) which helps to conduct reduced models for energy management at the supervisory level. Optimal control theory is then applied to these reduced models to accomplish real-time EMSs. These strategies are simple due to the suitable model reductions but systematic and high-performance due to the optimization-based methods. The performances of the proposed strategies are verified via simulations by comparing with off-line optimal benchmark deduced by dynamic programming. Moreover, real-time capabilities of these novel EMSs are validated via experiments by using reduced-scale power hardware-in-the-loop simulation. The results confirm the advantages of the proposed strategies developed by the unified approach in the thesis.
28-10-2019
28-10-2019
Thèse
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Problèmes à interface mobile pour la dégradation de matériaux et la croissance de biofilms : analyse numérique et modélisation
Problèmes à interface mobile pour la dégradation de matériaux et la croissance de biofilms : analyse numérique et modélisation


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Dans cette thèse on s'intéresse à l'étude mathématique et numérique de modèles à frontières libres intervenant en physique et en biologie. Dans une première partie on considère un modèle de carbonatation des bétons armés. Ce modèle unidimensionnel est composé d'un système d'équations paraboliques de type réaction-diffusion défini sur un domaine où une interface est fixe et l'autre mobile. Cette interface mobile est solution d'une équation différentielle ordinaire et évolue au cours du temps suivant une loi en racine de t. Dans un premier temps, on définit pour ce modèle un schéma numérique de type volumes finis implicite/explicite en temps et on prouve la convergence de ce schéma. Dans un second temps, on construit un schéma volumes finis complètement implicite permettant de démontrer la propagation en racine de t de l'interface mobile au niveau discret. On s'intéresse ensuite à un système de diffusion croisée modélisant la croissance de biofilms. On introduit un schéma numérique de type volumes finis préservant la structure de flot de gradient du modèle. On prouve alors l'existence de solutions et la convergence du schéma. Enfin, on établit via des outils du transport optimal et du calcul des variations un résultat d'existence pour un modèle jouet de corrosion à frontière libre. Nous essayons par l'introduction de ce problème de mieux comprendre la structure du modèle DPCM (Diffusion-Poisson-Coupled-Model), également défini sur domaine mobile, décrivant la corrosion d'un baril métallique placé dans un milieu argileux (conditions de stockage des déchets nucléaires) et pour lequel il n'existe aucun résultat d'existence.
This thesis deals with the numerical and mathematical study of models with free boundaries coming from physics and biology. In the first part, we consider a model which describes the carbonnation phenomena in reinforced concrete. The model involves a system of 1D-parabolic equation of reaction diffusion type defined on a domain with a moving boundary. The motion of this interface is governed by an ordinary differential equation and it increases asymptotically as a square root of t for large times. We first introduce a Finite Volume numerical scheme for the model with implicit/explicit time discretization and we prove its convergence. Next, we build a fully implicit scheme for which we are able to establish the behavior in square root of t of the interface in this discrete setting. In a second part, we study a cross-diffusion system modeling the expansion of some biofilms. We introduce a numerical scheme of Finite Volumes type which preserves the gradient flow structure of the model. We establish the existence of solutions to the scheme and its convergence towards a solution to the original model. Eventually, we consider a toy model derived from a more complete model called DPCM (Diffusion-Poisson-Coupled-Model). The later describes the corrosion of (nuclear waste) containers made of iron and stored in clay soil. Again the model involves a free boundary whose position is part of the unknowns. Using tools from Optimal Transport Theory and Calculus of Variations, we establish the existence of a solution to the model. This is a first step towards the study of DPCM for which no such result is availiable.
Dans cette thèse on s'intéresse à l'étude mathématique et numérique de modèles à frontières libres intervenant en physique et en biologie. Dans une première partie on considère un modèle de carbonatation des bétons armés. Ce modèle unidimensionnel est composé d'un système d'équations paraboliques de type réaction-diffusion défini sur un domaine où une interface est fixe et l'autre mobile. Cette interface mobile est solution d'une équation différentielle ordinaire et évolue au cours du temps suivant une loi en racine de t. Dans un premier temps, on définit pour ce modèle un schéma numérique de type volumes finis implicite/explicite en temps et on prouve la convergence de ce schéma. Dans un second temps, on construit un schéma volumes finis complètement implicite permettant de démontrer la propagation en racine de t de l'interface mobile au niveau discret. On s'intéresse ensuite à un système de diffusion croisée modélisant la croissance de biofilms. On introduit un schéma numérique de type volumes finis préservant la structure de flot de gradient du modèle. On prouve alors l'existence de solutions et la convergence du schéma. Enfin, on établit via des outils du transport optimal et du calcul des variations un résultat d'existence pour un modèle jouet de corrosion à frontière libre. Nous essayons par l'introduction de ce problème de mieux comprendre la structure du modèle DPCM (Diffusion-Poisson-Coupled-Model), également défini sur domaine mobile, décrivant la corrosion d'un baril métallique placé dans un milieu argileux (conditions de stockage des déchets nucléaires) et pour lequel il n'existe aucun résultat d'existence.
This thesis deals with the numerical and mathematical study of models with free boundaries coming from physics and biology. In the first part, we consider a model which describes the carbonnation phenomena in reinforced concrete. The model involves a system of 1D-parabolic equation of reaction diffusion type defined on a domain with a moving boundary. The motion of this interface is governed by an ordinary differential equation and it increases asymptotically as a square root of t for large times. We first introduce a Finite Volume numerical scheme for the model with implicit/explicit time discretization and we prove its convergence. Next, we build a fully implicit scheme for which we are able to establish the behavior in square root of t of the interface in this discrete setting. In a second part, we study a cross-diffusion system modeling the expansion of some biofilms. We introduce a numerical scheme of Finite Volumes type which preserves the gradient flow structure of the model. We establish the existence of solutions to the scheme and its convergence towards a solution to the original model. Eventually, we consider a toy model derived from a more complete model called DPCM (Diffusion-Poisson-Coupled-Model). The later describes the corrosion of (nuclear waste) containers made of iron and stored in clay soil. Again the model involves a free boundary whose position is part of the unknowns. Using tools from Optimal Transport Theory and Calculus of Variations, we establish the existence of a solution to the model. This is a first step towards the study of DPCM for which no such result is availiable.
25-10-2019
25-10-2019
Thèse
Thèse

Design of metal catalysts for carbon monoxide hydrogenation with high activity, selectivity and stability
Design of metal catalysts for carbon monoxide hydrogenation with high activity, selectivity and stability


Accéder à la ressource
La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l’un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C’est donc un grand défi d’améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l’industrie. Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d’oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l’activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence. Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l’activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l’optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés. Dans le chapitre 5, nous avons examiné l’effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d’un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D’autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l’augmentation de la taille de nanoparticules. Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d’oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides. En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l’oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d’une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.
Fischer-Tropsch (FT) synthesis is one of the most practicable routes to convert non-petroleum carbon resources, such as coal, biomass, natural gas and shale gas, via syngas into valuable fuels and chemicals. This reaction follows surface polymerization mechanism and the primary products follows the Ander-Schulz-Flory (ASF) distribution. It’s a big challenge to improve the target products selectivity. Apart from the selectivity, catalyst deactivation also restricts the wide application in FT synthesis. The effect of the promotion with bismuth and lead on direct synthesis of light olefins from syngas over carbon nanotube supported iron catalysts was investigated in Chapter 3. Compared to the un-promoted iron catalysts, a twice higher Fischer-Tropsch reaction rate and higher selectivity to light olefins were obtained. This promotion effect is more significant under atmospheric pressure with 2-4 times higher activity while the selectivity of light olefins reaches as high as ~60 %. Remarkable migration of promoters during the catalyst activation and decoration of the iron carbide nanoparticles were uncovered by characterization. Moreover, in Chapter 4 we uncovered using a wide range of ex-situ and in-situ techniques several major synergetic effects arising from the iron nanoconfinement and promotion with bismuth and lead on catalytic performance of FT synthesis resulting in light olefins. Iron nanoconfinement inside carbon nanotubes combined with the promotion with Bi or Pb result in a 10-fold higher yield of light olefins. Nanoconfinement in carbon nanotubes mostly leads to better iron dispersion and stability, while intrinsic activity is only slightly affected. Promotion with Bi and Pb results in a major increase in the site intrinsic activity (TOF) in both confined and non-confined catalysts. Over the optimized promoted and confined catalysts, Fischer-Tropsch synthesis occurs under atmospheric pressure with high conversion and enhanced selectivity to light olefins with lower degree of sintering. Apart from the confinement effect, we also study the particle size effect in the confined system for syngas conversion to light olefins over both promoted and unpromoted iron catalysts in Chapter 5. The TOF increases with increasing in the iron nanoparticles sizes from 2.5 to 12 nm over the carbon nanotubes containing encapsulated monometallic or Bi- or Pb-promoted iron nanoparticles. The iron particles size of unpromoted catalysts encapsulated in carbon nanotubes does not show any noticeable effect on the light olefin selectivity, while in the Bi- and Pb-promoted catalysts, the light olefin selectivity was higher over smaller encapsulated iron nanoparticles and decreased with the increase in the nanoparticle size. In Chapter 6, we introduced a new approach for the synthesis of linear α-olefins during low temperature FT synthesis over the Co based catalysts. We found that the co-feeding carboxylic acids leads to a shift of selectivity from paraffins to α-olefins which has been assigned to stabilization of olefins by intermediate formation of esters. The α-olefins selectivity is as high as 39 % in the presence of acids. In the end, we propose a new strategy, which substantially improves the stability of Co and Ni catalysts for CO hydrogenation via their promotion with bismuth. The promoted catalysts demonstrated exceptionally stable performance. The conducted experiments uncovered continuous catalyst self-regeneration during the reaction via oxidation of deposed carbon by oxygen scavenged after CO dissociation at the interface of metal nanoparticles and bismuth promoter. Formation of the bismuth-protecting layer over metal nanoparticles protects them against sintering.
La synthèse de Fischer-Tropsch (FT) est l’un des moyens les plus pratiques de convertir les ressources carbonées alternatives, telles que le charbon, la biomasse, le gaz naturel et le gaz de schiste, en carburants et en produits chimiques à haute valeur ajoutée via le gaz de synthèse. Les hydrocarbures issus de la synthèse FT suivent une distribution large Anderson-Schulz-Flory (ASF). C’est donc un grand défi d’améliorer la sélectivité en hydrocarbures spécifiques. En plus de la sélectivité, la stabilité insuffisante des catalyseurs restreint une large implémentation de la synthèse FT dans l’industrie. Les effets dus à la promotion des catalyseurs au fer supporté par des nanotubes de carbone au bismuth et au plomb sur la synthèse directe d’oléfines légères à partir de gaz de synthèse ont été étudiés dans le chapitre 3. Par rapport aux catalyseurs au fer non promus, une vitesse de réaction de Fischer-Tropsch deux fois plus importante et une sélectivité considérablement plus élevée ont été observées. Une migration remarquable des promoteurs lors de l’activation du catalyseur et une décoration des nanoparticules de carbure de fer par les promoteurs ont été mis en évidence. Dans le chapitre 4, en utilisant un large éventail de techniques ex situ et in situ, nous avons découvert, plusieurs effets synergiques majeurs issus du nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone et de sa promotion au bismuth et au plomb sur la structure et les performances catalytiques. Le nanoconfinement du fer dans les nanotubes de carbone, associé à la promotion au Bi ou au Pb, permet d'obtenir un rendement en oléfines légères dix fois plus élevé. Le nanoconfinement conduit principalement à des meilleures dispersion et stabilité, tandis que l’activité intrinsèque du fer (TOF) reste inchangée. La promotion au Bi et au Pb entraîne une augmentation majeure du TOF dans les catalyseurs confinés et non confinés. Apres l’optimisation, la synthèse Fischer-Tropsch se produit sous pression atmosphérique avec une conversion élevée et une sélectivité accrue en oléfines légères sur les catalyseurs promus et confinés. Dans le chapitre 5, nous avons examiné l’effet de la taille des particules de fer dans les catalyseurs confinés sur la conversion du gaz de synthèse en oléfines Nous avons démontré d’un part, que le TOF augmente lors que la taille des nanoparticules de fer confinés promues ou non-promues augmente de 2.5 à 12 nm. D’autre part, la sélectivité en olefines légères dépend fortement de la promotion. Dans les catalyseurs non-promus, la taille des particules de fer encapsulées dans les nanotubes de carbone ne produit aucun effet notable sur la sélectivité en oléfines légères, tandis que dans les catalyseurs promus au Bi et au Pb, la sélectivité en oléfines légères était supérieure sur les petites nanoparticules de fer et diminuait avec l’augmentation de la taille de nanoparticules. Dans le chapitre 6, nous avons élaboré une nouvelle approche pour la synthèse d’oléfines alpha linéaires lors de la synthèse de FT à basse température sur les catalyseurs à base de Co. Nous avons constaté que la co-alimentation du syngas en acides carboxyliques induisait une modification de la sélectivité et son déplacement vers les oléfines alpha. La sélectivité en olefines alpha atteint 39 % en présence des acides. En fin, nous avons proposé une nouvelle stratégie pour améliorer considérablement la stabilité des catalyseurs Co et Ni pour l'hydrogénation du CO via leur promotion au bismuth. Les catalyseurs promus ont démontré une stabilité exceptionnelle lors de la réaction. Les expériences menées ont révélé l'auto-régénération continue du catalyseur au cours de la réaction via l’oxydation du carbone déposé par l'oxygène généré lors de la dissociation du CO à l'interface de nanoparticules métalliques et du promoteur de bismuth. La formation d’une couche de bismuth protégeait également les nanoparticules métalliques du frittage.
Fischer-Tropsch (FT) synthesis is one of the most practicable routes to convert non-petroleum carbon resources, such as coal, biomass, natural gas and shale gas, via syngas into valuable fuels and chemicals. This reaction follows surface polymerization mechanism and the primary products follows the Ander-Schulz-Flory (ASF) distribution. It’s a big challenge to improve the target products selectivity. Apart from the selectivity, catalyst deactivation also restricts the wide application in FT synthesis. The effect of the promotion with bismuth and lead on direct synthesis of light olefins from syngas over carbon nanotube supported iron catalysts was investigated in Chapter 3. Compared to the un-promoted iron catalysts, a twice higher Fischer-Tropsch reaction rate and higher selectivity to light olefins were obtained. This promotion effect is more significant under atmospheric pressure with 2-4 times higher activity while the selectivity of light olefins reaches as high as ~60 %. Remarkable migration of promoters during the catalyst activation and decoration of the iron carbide nanoparticles were uncovered by characterization. Moreover, in Chapter 4 we uncovered using a wide range of ex-situ and in-situ techniques several major synergetic effects arising from the iron nanoconfinement and promotion with bismuth and lead on catalytic performance of FT synthesis resulting in light olefins. Iron nanoconfinement inside carbon nanotubes combined with the promotion with Bi or Pb result in a 10-fold higher yield of light olefins. Nanoconfinement in carbon nanotubes mostly leads to better iron dispersion and stability, while intrinsic activity is only slightly affected. Promotion with Bi and Pb results in a major increase in the site intrinsic activity (TOF) in both confined and non-confined catalysts. Over the optimized promoted and confined catalysts, Fischer-Tropsch synthesis occurs under atmospheric pressure with high conversion and enhanced selectivity to light olefins with lower degree of sintering. Apart from the confinement effect, we also study the particle size effect in the confined system for syngas conversion to light olefins over both promoted and unpromoted iron catalysts in Chapter 5. The TOF increases with increasing in the iron nanoparticles sizes from 2.5 to 12 nm over the carbon nanotubes containing encapsulated monometallic or Bi- or Pb-promoted iron nanoparticles. The iron particles size of unpromoted catalysts encapsulated in carbon nanotubes does not show any noticeable effect on the light olefin selectivity, while in the Bi- and Pb-promoted catalysts, the light olefin selectivity was higher over smaller encapsulated iron nanoparticles and decreased with the increase in the nanoparticle size. In Chapter 6, we introduced a new approach for the synthesis of linear α-olefins during low temperature FT synthesis over the Co based catalysts. We found that the co-feeding carboxylic acids leads to a shift of selectivity from paraffins to α-olefins which has been assigned to stabilization of olefins by intermediate formation of esters. The α-olefins selectivity is as high as 39 % in the presence of acids. In the end, we propose a new strategy, which substantially improves the stability of Co and Ni catalysts for CO hydrogenation via their promotion with bismuth. The promoted catalysts demonstrated exceptionally stable performance. The conducted experiments uncovered continuous catalyst self-regeneration during the reaction via oxidation of deposed carbon by oxygen scavenged after CO dissociation at the interface of metal nanoparticles and bismuth promoter. Formation of the bismuth-protecting layer over metal nanoparticles protects them against sintering.
24-10-2019
24-10-2019
Thèse
Thèse

Massive MIMO channel characterization and propagation-based antenna selection strategies : application to 5G and industry 4.0
Massive MIMO channel characterization and propagation-based antenna selection strategies : application to 5G and industry 4.0


Accéder à la ressource
Dans le domaine des télécommunications sans fil, des efforts importants se sont portés ces dix dernières années sur le développement de systèmes d’échange d’information rapides, intelligents, sûrs et respectueux de l'environnement. Les domaines applicatifs sont de plus en plus larges, s’étendant par exemple du grand public, à la voiture connectée, à l’internet des objets (IoT Internet of Things) et à l’industrie 4.0. Dans ce dernier cas, l’objectif est d’aboutir à une flexibilité et à une versatilité accrues des chaînes de production et à une maintenance prédictive des machines, pour ne citer que quelques exemples. Cependant, les réseaux sans fil actuels ne sont pas encore en mesure de répondre aux nombreuses lacunes de la quatrième génération des réseaux mobiles (4G) et aux exigences de la 5G quant à une connectivité massive, une ultra fiabilité et des temps de latence extrêmement faibles. L’optimisation des ressources spectrales est également un point très important. La 5G était initialement considérée comme une évolution, rendue possible grâce aux améliorations apportées à la LTE (Long Term Evolution), mais elle ne tardera pas à devenir une révolution et une avancée majeure par rapport aux générations précédentes. Dans ce cadre, la technologie des réseaux massifs ou Massive MIMO (Multiple-Input Multiple-Output) s’est imposée comme l’une des technologies de couche physique les plus prometteuses. L'idée principale est d'équiper les stations de base de grands réseaux d’antennes (100 ou plus) pour communiquer simultanément avec de nombreux terminaux ou équipements d’utilisateurs. Grâce à un prétraitement intelligent au niveau des signaux d’émission, les systèmes Massive MIMO promettent d’apporter une grande amélioration des performances, tout en assurant une excellente efficacité spectrale et énergétique. De nombreux articles scientifiques ont développé récemment les aspects théoriques de ces systèmes dont la faisabilité a été validée par des essais réalisés par des opérateurs. Cependant certains défis doivent encore être relevés avant le déploiement complet des communications basées sur le massive MIMO. Par exemple, l’élaboration de modèles de canaux représentatifs de l’environnement réel, l'impact de la diversité de polarisation, les stratégies de sélection optimale d’antennes et l'acquisition d'informations d'état du canal, sont des sujets importants à explorer. En outre, une bonne compréhension des canaux de propagation en milieu industriel est nécessaire pour optimiser les liens de communication de l'industrie intelligente du futur. Dans cette thèse, nous essayons de répondre à certaines de ces questions en nous concentrant sur trois axes principaux : 1) La caractérisation polarimétrique des canaux massive MIMO en environnement industriel. Pour cela, on étudie des scénarios correspondant à des canaux ayant ou non une visibilité directe entre émetteur et récepteur (Line of Sight – LOS) ou Non LOS, et en présence de divers types d’obstacles. Les métriques associées sont soit celles utilisées en propagation telles que le facteur de Rice et la corrélation spatiale, soit orientées système comme la capacité totale du canal incluant des stratégies de précodage linéaire. De plus, les schémas de diversité de polarisation proposés montrent des résultats très prometteurs. 2) En massive MIMO, un objectif important est de réduire le nombre de chaînes de fréquences radio et donc la complexité du système, en sélectionnant un ensemble d'antennes distribuées. Cette stratégie de sélection utilisant la corrélation spatiale du récepteur et une métrique de propagation comme facteur de mérite, permet d'obtenir une capacité totale quasi-optimale. 3) Une technique efficace de réduction des ressources lors de l’acquisition d’informations du canal de propagation dans les systèmes FDD (frequency-division-duplex) est enfin proposée. Elle repose sur la corrélation spatiale au niveau de l'émetteur et consiste à résoudre un ensemble d'équations auto-régressives simples. Les résultats montrent que cette technique permet d’atteindre des performances qui ne sont pas trop éloignées de celles des systèmes TDD (time-division-duplex) initialement proposés pour le massive MIMO.
Over the past decade, mobile connectivity and wireless systems have become a necessity for many applications and use-cases. Faster, smarter, safer and environment-friendlier networks are sought. Continuous efforts have been made to boost wireless systems performance, from analog to digital systems, bulky handheld cellular phone and user equipments to ever-small sensors and smart phones, from mechanization and basic automation systems to the smart industry of the future or Industry 4.0. However, current wireless networks are not yet able to fulfill the many gaps from 4G and requirements for 5G. Thus, significant technological breakthroughs are still required to strengthen wireless networks. For instance, in order to provide higher data rates and accommodate many types of equipment, more spectrum resources are needed and the currently used spectrum requires to be efficiently utilized. 5G, or the fifth generation of mobile networks, is initially being labeled as an evolution, made available through improvements in LTE, but it will not be long before it becomes a revolution and a major step-up from previous generations. Massive MIMO has emerged as one of the most promising physical-layer technologies for future 5G wireless systems. The main idea is to equip base stations with large arrays (100 antennas or more) to simultaneously communicate with many terminals or user equipments. Using smart pre-processing at the array, massive MIMO promises to deliver superior system improvement with improved spectral efficiency, achieved by spatial multiplexing and better energy efficiency, exploiting array gain and reducing the radiated power. Massive MIMO can fill the gap for many requirements in 5G use-cases notably industrial IOT (internet of things) in terms of data rates, spectral and energy efficiency, reliable communication, optimal beamforming, linear processing schemes and so on. Over the last 6 years, several scientific papers proved the theoretical aspects and promises of massive MIMO systems and many trials validated that this technology is not just an academic concept. However, the hardware and software complexity arising from the sheer number of radio frequency chains is a bottleneck and some challenges are still to be tackled before the full operational deployment of massive MIMO. For instance, reliable channel models, impact of polarization diversity, optimal antenna selection strategies, mutual coupling and channel state information acquisition amongst other aspects, are all important questions worth exploring. Also, a good understanding of industrial channels is needed to bring the smart industry of the future ever closer. In this thesis, we try to address some of these questions based on radio channel data from a measurement campaign in an industrial scenario using a massive MIMO setup. The thesis' main objectives are threefold: 1) Characterization of massive MIMO channels in Industry 4.0 (industrial IoT) with a focus on spatial correlation, classification and impact of cross-polarization at transmission side. The setup consists in multiple distributed user-equipments in many propagation conditions. This study is based on propagation-based metrics such as Ricean factor, correlation, etc. and system-oriented metrics such as sum-rate capacity with linear precoding and power allocation strategies. Moreover, polarization diversity schemes are proposed and were shown to achieve very promising results with simple allocation strategies. This work provides comprehensive insights on radio channels in Industry 4.0 capable of filling the gap in channel models and efficient strategies to optimize massive MIMO setups. 2) Proposition of antenna selection strategies using the receiver spatial correlation, a propagation metric, as a figure of merit. The goal is to reduce the number of radio frequency chain and thus the system complexity by selecting a set of distributed antennas. The proposed strategy achieves near-optimal sum-rate capacity with less radio frequency chains. This is critical for massive MIMO systems if complexity and cost are to be reduced. 3) Proposition of an efficient strategy for overhead reduction in channel state information acquisition of FDD (frequency-division-duplex) systems. The strategy relies on spatial correlation at the transmitter and consists in solving a set of simple autoregressive equations (Yule-Walker equations). The results show that the proposed strategy achieves a large fraction of the performance of TDD (time-division-duplex) systems initially proposed for massive MIMO.
Dans le domaine des télécommunications sans fil, des efforts importants se sont portés ces dix dernières années sur le développement de systèmes d’échange d’information rapides, intelligents, sûrs et respectueux de l'environnement. Les domaines applicatifs sont de plus en plus larges, s’étendant par exemple du grand public, à la voiture connectée, à l’internet des objets (IoT Internet of Things) et à l’industrie 4.0. Dans ce dernier cas, l’objectif est d’aboutir à une flexibilité et à une versatilité accrues des chaînes de production et à une maintenance prédictive des machines, pour ne citer que quelques exemples. Cependant, les réseaux sans fil actuels ne sont pas encore en mesure de répondre aux nombreuses lacunes de la quatrième génération des réseaux mobiles (4G) et aux exigences de la 5G quant à une connectivité massive, une ultra fiabilité et des temps de latence extrêmement faibles. L’optimisation des ressources spectrales est également un point très important. La 5G était initialement considérée comme une évolution, rendue possible grâce aux améliorations apportées à la LTE (Long Term Evolution), mais elle ne tardera pas à devenir une révolution et une avancée majeure par rapport aux générations précédentes. Dans ce cadre, la technologie des réseaux massifs ou Massive MIMO (Multiple-Input Multiple-Output) s’est imposée comme l’une des technologies de couche physique les plus prometteuses. L'idée principale est d'équiper les stations de base de grands réseaux d’antennes (100 ou plus) pour communiquer simultanément avec de nombreux terminaux ou équipements d’utilisateurs. Grâce à un prétraitement intelligent au niveau des signaux d’émission, les systèmes Massive MIMO promettent d’apporter une grande amélioration des performances, tout en assurant une excellente efficacité spectrale et énergétique. De nombreux articles scientifiques ont développé récemment les aspects théoriques de ces systèmes dont la faisabilité a été validée par des essais réalisés par des opérateurs. Cependant certains défis doivent encore être relevés avant le déploiement complet des communications basées sur le massive MIMO. Par exemple, l’élaboration de modèles de canaux représentatifs de l’environnement réel, l'impact de la diversité de polarisation, les stratégies de sélection optimale d’antennes et l'acquisition d'informations d'état du canal, sont des sujets importants à explorer. En outre, une bonne compréhension des canaux de propagation en milieu industriel est nécessaire pour optimiser les liens de communication de l'industrie intelligente du futur. Dans cette thèse, nous essayons de répondre à certaines de ces questions en nous concentrant sur trois axes principaux : 1) La caractérisation polarimétrique des canaux massive MIMO en environnement industriel. Pour cela, on étudie des scénarios correspondant à des canaux ayant ou non une visibilité directe entre émetteur et récepteur (Line of Sight – LOS) ou Non LOS, et en présence de divers types d’obstacles. Les métriques associées sont soit celles utilisées en propagation telles que le facteur de Rice et la corrélation spatiale, soit orientées système comme la capacité totale du canal incluant des stratégies de précodage linéaire. De plus, les schémas de diversité de polarisation proposés montrent des résultats très prometteurs. 2) En massive MIMO, un objectif important est de réduire le nombre de chaînes de fréquences radio et donc la complexité du système, en sélectionnant un ensemble d'antennes distribuées. Cette stratégie de sélection utilisant la corrélation spatiale du récepteur et une métrique de propagation comme facteur de mérite, permet d'obtenir une capacité totale quasi-optimale. 3) Une technique efficace de réduction des ressources lors de l’acquisition d’informations du canal de propagation dans les systèmes FDD (frequency-division-duplex) est enfin proposée. Elle repose sur la corrélation spatiale au niveau de l'émetteur et consiste à résoudre un ensemble d'équations auto-régressives simples. Les résultats montrent que cette technique permet d’atteindre des performances qui ne sont pas trop éloignées de celles des systèmes TDD (time-division-duplex) initialement proposés pour le massive MIMO.
Over the past decade, mobile connectivity and wireless systems have become a necessity for many applications and use-cases. Faster, smarter, safer and environment-friendlier networks are sought. Continuous efforts have been made to boost wireless systems performance, from analog to digital systems, bulky handheld cellular phone and user equipments to ever-small sensors and smart phones, from mechanization and basic automation systems to the smart industry of the future or Industry 4.0. However, current wireless networks are not yet able to fulfill the many gaps from 4G and requirements for 5G. Thus, significant technological breakthroughs are still required to strengthen wireless networks. For instance, in order to provide higher data rates and accommodate many types of equipment, more spectrum resources are needed and the currently used spectrum requires to be efficiently utilized. 5G, or the fifth generation of mobile networks, is initially being labeled as an evolution, made available through improvements in LTE, but it will not be long before it becomes a revolution and a major step-up from previous generations. Massive MIMO has emerged as one of the most promising physical-layer technologies for future 5G wireless systems. The main idea is to equip base stations with large arrays (100 antennas or more) to simultaneously communicate with many terminals or user equipments. Using smart pre-processing at the array, massive MIMO promises to deliver superior system improvement with improved spectral efficiency, achieved by spatial multiplexing and better energy efficiency, exploiting array gain and reducing the radiated power. Massive MIMO can fill the gap for many requirements in 5G use-cases notably industrial IOT (internet of things) in terms of data rates, spectral and energy efficiency, reliable communication, optimal beamforming, linear processing schemes and so on. Over the last 6 years, several scientific papers proved the theoretical aspects and promises of massive MIMO systems and many trials validated that this technology is not just an academic concept. However, the hardware and software complexity arising from the sheer number of radio frequency chains is a bottleneck and some challenges are still to be tackled before the full operational deployment of massive MIMO. For instance, reliable channel models, impact of polarization diversity, optimal antenna selection strategies, mutual coupling and channel state information acquisition amongst other aspects, are all important questions worth exploring. Also, a good understanding of industrial channels is needed to bring the smart industry of the future ever closer. In this thesis, we try to address some of these questions based on radio channel data from a measurement campaign in an industrial scenario using a massive MIMO setup. The thesis' main objectives are threefold: 1) Characterization of massive MIMO channels in Industry 4.0 (industrial IoT) with a focus on spatial correlation, classification and impact of cross-polarization at transmission side. The setup consists in multiple distributed user-equipments in many propagation conditions. This study is based on propagation-based metrics such as Ricean factor, correlation, etc. and system-oriented metrics such as sum-rate capacity with linear precoding and power allocation strategies. Moreover, polarization diversity schemes are proposed and were shown to achieve very promising results with simple allocation strategies. This work provides comprehensive insights on radio channels in Industry 4.0 capable of filling the gap in channel models and efficient strategies to optimize massive MIMO setups. 2) Proposition of antenna selection strategies using the receiver spatial correlation, a propagation metric, as a figure of merit. The goal is to reduce the number of radio frequency chain and thus the system complexity by selecting a set of distributed antennas. The proposed strategy achieves near-optimal sum-rate capacity with less radio frequency chains. This is critical for massive MIMO systems if complexity and cost are to be reduced. 3) Proposition of an efficient strategy for overhead reduction in channel state information acquisition of FDD (frequency-division-duplex) systems. The strategy relies on spatial correlation at the transmitter and consists in solving a set of simple autoregressive equations (Yule-Walker equations). The results show that the proposed strategy achieves a large fraction of the performance of TDD (time-division-duplex) systems initially proposed for massive MIMO.
23-10-2019
23-10-2019
Thèse
Thèse
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