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Réactions photorédox appliquées à la valorisation du monoxyde de carbone et du 1,3-butadiène

/ Gosset Cyrille / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 25-10-2019
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Le domaine de la photocatalyse connait un intérêt important car il permet le développement de procédés éco-compatibles et l’emploi de conditions douces. De nombreux photocatalyseurs organiques ou organométalliques tels que les xanthènes, les complexes de ruthénium ou d’iridium ont été développés. A ce jour, très peu d’exemples décrivent la valorisation de gaz tels que le monoxyde de carbone et le 1,3-butadiène dans des réactions de catalyse photorédox. Dans ce contexte, les travaux présentés dans la thèse ont reporté la synthèse d’acides arylcarboxyliques et la fonctionnalisation en α d’aldéhydes photocatalysées respectivement par le ruthénium tris(bipyridine) et l’éosine Y, sous pression de monoxyde de carbone. La valorisation du 1,3-butadiène est également décrite par arylation de Meerwein à partir de sels d’aryldiazonium, associée à la réaction de Ritter photocatalysée par le ruthénium tris(bipyridine). L’arylation de Meerwein a également été associée à d’autres nucléophiles tels que les isonitriles, de même qu’à des étapes de cyclisation pour les synthèses de dihydroisoquinoléines et d’isochromanones. Enfin, la synthèse de phtalides par cyclisation intramoléculaire et photocatalysée par le 4CzIPN a été effectuée.

Identités intégrales et estimations explicites associées pour les fonctions sommatoires liées à la fonction de Möbius et autres fonctions arithmétiques

/ Daval Florian / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 25-10-2019
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Cette thèse développe, tant du point de vue théorique que de celui des explorations numériques, la théorie dite explicite des nombres premiers, principalement sous l'angle de la variable réelle. Elle s'inscrit dans un cadre initié par Michel Balazard qui met en avant des identités intégrales reliant la fonction sommatoire M des coefficients de Möbius avec sa variante logarithmique m. Nous présentons un mécanisme systématique de fabrication de telles identités, avec comme paramètre une fonction g intégrable sur [0,1]. Nous étudions particulièrement le cas des g polynomiales (il englobe toutes les identités précédemment publiées par Balazard), en cherchant à optimiser certaines normes sup pour l'utilisation des identités intégrales associées. Nous détaillons la stratégie des explorations numériques, dont l'objectif in fine est l'étude de constantes implicitement définies par Balazard. Puis nous revenons à l'obtention de valeurs exactes pour sup {|m(x)-M(x)/x| (log x)^j : x >T} pour j=0,1,2 et certains T. Par la suite, nous obtenons une minoration en moyenne effective de |M|$qui est apparentée à un résultat antérieur de Pintz, mais notre approche est essentiellement différente car elle n'utilise presque pas d'analyse complexe. Et nous donnons le résultat analogue pour la fonction sommatoire de la fonction de Liouville. Par ailleurs nous nous intéressons aux meilleures estimations connues non-effectives pour M(x) et montrons comment les transformer en des estimations de xm(x) - M(x) du même type. Les techniques et résultats obtenus pour m et M sont partiellement étendus à d'autres fonctions arithmétiques.

Conception et caractérisation de fibres optiques à modes à moment angulaire orbital

/ Tandjè Sourou Hugues Arsène / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Université d'Abomey-Calavi (Bénin) / 15-10-2019
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Les fibres optiques (qu’elles soient à saut ou à gradient d'indice) sont largement utilisées pour les liaisons longue (intercontinentale, dorsale optique terrestre) et courte portée (centre de données, réseau d'accès). Certaines fibres, appelées fibres optiques de spécialité, jouent également un rôle important dans d'autres domaines telles que la médecine (endoscopie par exemple), les capteurs, les applications au laser, etc. La multiplication constante des services Internet combinée à la croissance du nombre d'utilisateurs rend nécessaire l'augmentation de la capacité actuelle des réseaux à fibres optiques. Les fibres aujourd’hui installées et utilisées pour les transmissions à très haut débit utilisent uniquement le mode fondamental (noté LP01, dans l'approximation de faible guidage) pour transmettre les informations : on parle de fibres optiques monomodes. Comme ils atteignent maintenant la limite non-linéaire de Shannon, une des idées pour augmenter la capacité des réseaux optiques consiste à mettre en œuvre le multiplexage spatial (SDM) et à utiliser simultanément différents modes dans une fibre dite légèrement multimode (supportant généralement quelques dizaines de modes) ou une fibre multi-cœurs. Depuis 2010, plusieurs études ont été développées dans ce sens, principalement sur les fibres supportant les modes LP (Linéairement Polarisés) et, plus récemment, les modes OAM (moment angulaire orbital), c’est-à-dire des modes à polarisation circulaire et à phase hélicoïdale. Dans ce dernier cas, les propriétés de phase et de polarisation sont supposées limiter le couplage entre les modes. Ce travail de thèse porte sur la conception et la réalisation de fibres OAM présentant un couplage faible entre modes, pour une application au transport de données mais également pour une étude en photonique non-linéaire. Certaines des fibres étudiées sont des fibres à cœur annulaire fabriquées selon les méthodes de fabrication conventionnelles, présentant des rayons interne / externe et des indices d’anneau optimisés. Nous avons fabriqué de telles fibres à cœur annulaire toute solide dans le but de les appliquer pour une transmission MIMO simple en utilisant des modes OAM comme des canaux indépendants. Cependant, nous avons également conçu et fabriqué la première fibre à cristal photonique (PCF) avec un cœur annulaire quasi-circulaire, à faible perte par confinement et adaptée au guidage des modes OAM. Nous avons montré expérimentalement que les fibres fabriquées supportent les modes OAM et leurs matrices de transmission ont été mesurées. Nous avons également effectué des expérimentations préliminaires sur le décalage solitonique dans la fibre PCF supportant les modes OAM.

Influence of microstructure on the properties of composite materials reinforced with unidirectional fibers

/ Lakhal Lamyae / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 14-10-2019
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L’influence de la microstructure sur l’élasticité à l’échelle macroscopique de matériaux composites renforcés par des fibres alignées sans chevauchement est quantifiée par homogénéisation numérique (FEM). La fonction de paires (Rdf) s’est montrée comme étant la corrélation du second ordre la plus efficace pour décrire la répartition spatiale des fibres. Des échantillons numériques dont la Rdf est contrôlée ont été construits par recuit simulé et leurs propriétés effectives calculées. La condition de non-chevauchement entraine un pic de la Rdf pour des distances comprises entre 1 et 1,5 diamètre. Les coefficients d’élasticité augmentent avec le pic de la Rdf. Ces résultats ont conduit à établir de nouvelles bornes pour les systèmes de fibres parallèles en équilibre. Les microstructures correspondant aux bornes inférieures et supérieures sont respectivement une répartition des fibres de Percus-Yevick et une agglomération des fibres.

Relations, interactions et fonctions des protéines alternatives

/ Cardon Tristan / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 10-10-2019
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Si en transcriptomique le dogme accepté par la communauté veut qu’un ARNm code pour une protéine unique, la protéomique vient de montrer l’inverse. Force de constater que les ARNm peuvent traduire plusieurs protéines. Celles ne suivant pas le cadre de référence sont appelées protéines alternatives (AltProts) et forme le protéome caché ou fantôme. Ces AltProts nécessitent la mise en place de stratégies adaptées pour leur mise en évidence. Leurs caractéristiques physicochimiques spécifiques, telles que leur petite taille permet d’adapter les méthodes classiques de protéomique à leur étude. Dans cet objectif la mise en évidence des AltProts par différentes méthodes d’extraction, notamment adaptées des méthodes de peptidomique, a permis de mettre en évidence les conditions d’enrichissement avant une analyse bottom-up. Ces AltProts sont une nouvelle classe de protéines pour laquelle très peu d’informations fonctionnelle sont connues. Les prédictions de fonction avancées lors des premières constructions de base de données, annonçaient des fonctions dans la régulation des ARN, de la synthèse de protéines et de la régulation d’expression des gènes par association avec des facteurs de transcriptions. Ces prédictions étaient basées sur les homologies de séquences entre les AltProts et les protéines de références (RefProts). Cependant très peu d’études montrent le rôle de ces protéines de manière expérimentale. Afin de mettre en évidence les fonctions de ces AltProts, nous avons choisi de retrouver leurs partenaires d’interaction. À l’heure actuelle, plusieurs méthodes existent permettant d’étudier l’interactome des protéines, toutefois la majorité est dirigée vers une cible, nécessitant parfois des constructions biochimiques ou l’utilisation d’anticorps dirigés, rendant ces méthodes difficiles à mettre en place pour les AltProts. Seule la méthode de Crosslink couplée à la spectrométrie de masse (XL-MS) permet d’observer des interactions cellulaires de manière non ciblée. Cette méthode de pontage chimique, bien que connaissant ses propres limitations, est applicable à la recherche des partenaires d’interaction des AltProts. Cet outil, associé aux logiciels de traitement des réseaux d’interaction, enrichi par les interactions connues entre RefProts dans la littérature, permet de replacer les AltProts dans ces réseaux. Ces réseaux, peuvent ensuite être traités afin de mettre en évidence les voies de signalisation impliquant les RefProts et ainsi déduire les différentes voies de signalisation associées aux AltProts observées crosslinkées aux RefProts.

NMR study of 14-3-3 protein-protein interactions and modulation thereof by small molecules

/ Seco Martins Marques Neves João Filipe / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 02-10-2019
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Les protéines 14-3-3 sont des protéines adaptatrices qui exercent leurs fonctions biologiques en modulant l’activité de centaines d’autres protéines. De part leur impressionnant interactome, les protéines 14-3-3 sont des acteurs qui influencent de nombreux événements cellulaires et, par conséquent, de maladies associées. La stabilisation ou l’inhibition sélective d’interactions protéine-protéine (IPP) de 14-3-3 sont considérées comme des approches prometteuses pour trouver des thérapies innovantes contre des maladies comme la maladie d’Alzheimer, certains cancers ou la maladie de Parkinson. Notre premier but afin de trouver des petites molécules capables de moduler ces cibles a été d’étudier au niveau moléculaire des IPP de 14-3-3. Dans ce but, nous avons utilisé la Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) pour attribuer les déplacements chimiques des atomes du squelette de 14-3-3σ. Nous avons ensuite étudié l’interaction entre 14-3-3 et la protéine Tau phosphorylée. Nous avons découvert que Tau se lie strictement dans la cavité amphipathique de 14-3-3 et peut s’ancrer aux deux monomères du dimère de 14-3-3. Nous avons aussi étudié l’interaction 14-3-3/p53 et avons découvert, en utilisant la RMN, que l’affinité du peptide p53 envers 14-3-3 est liée à des interactions intramoléculaires au niveau du peptide. Nous nous sommes enfin focalisés sur l’optimisation d’expériences RMN visant le criblage et la caractérisation de l’activité des petites molécules qui se lient à 14-3-3 ou à des complexes de 14-3-3 avec des peptides phosphorylés. Nous avons aussi utilisé des peptides phospho-mimétiques pour inhiber l’interaction 14-3-3/Tau. D’autre part, nous avons criblé une bibliothèque de fragments contre 14-3-3σ et trouvé trois hits qui se lient à des régions différentes de la protéine. Des expériences RMN ont ensuite permis de caractériser l’activité de certaines petites molécules actives sur des complexes de 14-3-3 avec, par exemple des peptides de p53 ou p65, et nous avons aussi démontré la capacité de certains de ces composés à stabiliser les complexes.

Eco-technologies for immobilizing redox enzymes on conductive textiles, for sustainable development

/ Kahoush May / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Högskolan i Borås (Suède), Soochow university (Suzhou, China) / 01-10-2019
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L'immobilisation d'enzymes sur des supports conducteurs d’électricité est nécessaire afin d’améliorer leur bioactivité et leur stabilité, pour une utilisation et une réutilisation dans des applications dépendant de la réponse bio-électrochimique, telles que des bioélectrodes, des biocapteurs ou des piles à biocarburant. Cependant, les méthodes d'immobilisation utilisées rencontrent encore de nombreux défis en termes de risques pour la santé et d'impact environnemental. Il est donc important de trouver des approches équilibrées et respectueuses de l’environnement pour parvenir à une immobilisation efficace avec un minimum de conséquences néfastes. Ainsi, dans le cadre de cette thèse, l’utilisation d’écotechnologies telles que le plasma froid, le dépôt de polymère conducteur biocompatible (PEDOT: PSS) et d’un agent de réticulation biologiquement basé sur la génipine, peu toxique, permettant l'immobilisation de glucose oxydase (GOx) sur des textiles nontissés à base de fibres de carbone a été étudiée. Ces textiles à base de carbone, quelle que soit leur hydrophobicité, sont des matériaux robustes à utiliser comme alternative aux métaux rigides onéreux, car ils possèdent une bonne conductivité électrique et une bonne résistance à la corrosion dans différents milieux. Les résultats obtenus ont montré que le traitement plasma froid avec un mélange gazeux d'azote et d'oxygène était efficace pour fonctionnaliser la surface des nontissés de carbone vierge et ceuxrevêtus de PEDOT: PSS. Une augmentation des énergies de surface des fibres de carbone facilite l’immobilisation de GOx par adsorption physique avec une bioactivité maintenue et une meilleure capacité de réutilisation. En outre, l’immobilisation de GOx au moyen de génipine en tant qu’agent de réticulation améliore de façon remarquable la stabilité des performances des feutres de carbone bio-fonctionnalisés. Cet agent de réticulation s'est révélé capable de réticuler directement les enzymes sans matrice ni hydrogel. Enfin, les textiles de carbone bio-fonctionnalisés obtenus ont été principalement évalués pour une utilisation dans des applications durables pour le traitement des eaux usées telles que la Bio-Fenton (BF) et la Bio-Electro-Fenton enzymatique (BEF). Les résultats ont montré que la bioactivité et la bio-activité électrique du GOx immobilisé étaient prometteuses pour l’élimination de la couleur du colorant réactif Remazol Blue RR et sa dégradation partielle à partir de la solution dans les deux traitements, ce qui a prouvé l’efficacité des méthodes d’immobilisation choisies pour la production de textiles bioactifs. Ces textiles peuvent être utilisés comme électrodes pour la production d'énergie et la dépollution.

Question sociale, question médicale : la professionnalisation de la prise en charge des personnes sans-domicile en France

/ Schlegel Vianney / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 30-09-2019
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Alors que le nombre de personnes sans-domicile n’a cessé d’augmenter depuis les années 1980, la « question SDF » a fait l’objet d’une réponse sociopolitique de plus en plus spécialisée. Afin d’analyser cette réponse, la thèse étudie la professionnalisation de la prise en charge des personnes sans-domicile en France. Elle s’appuie sur une enquête ethnographique et par entretiens (n=77) réalisée dans divers dispositifs d’accompagnement et de soins : accueil de jour, centre de santé, dispositifs de veille sociale et sanitaire, hébergements médicalisés ou non, réunions et commissions partenariales. Des analyses statistiques et archivistiques complètent l’analyse. L’étude restitue d’abord le rôle déterminant des professionnels de santé dans la formation d’un espace pluridisciplinaire et spécialisé de prise en charge. Elle se focalise ensuite sur le quotidien du travail d’accompagnement et de soin : à travers une division du travail originale, travailleurs sociaux et professionnels de santé sont engagés dans des relations de coopération et de concurrence pour répondre aux problèmes qu’ils ont à traiter. L’analyse se concentre finalement sur les modalités de régulation et d’harmonisation des pratiques et des représentations professionnelles. La formation d’une culture professionnelle commune facilite les échanges et les passages de relais entre professionnels, tout en réaffirmant les domaines de compétences de chacun. Inscrite au croisement de la sociologie des groupes professionnels et de la sociologie des politiques sociales, la thèse montre la multiplicité des mécanismes et des processus à l’œuvre dans la professionnalisation de la prise en charge des sans-domicile. Celle-ci forme une juridiction partagée entre les professionnels du travail social et de la santé qui luttent, coopèrent et se coordonnent selon des modalités et des temporalités diverses pour prendre en charge la question SDF.

Photocatalytic conversion of methane and reduction of CO2 with H2O

/ Yu Xiang / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 26-09-2019
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La photocatalyse est l'une des technologies clés pour les applications liées à l'énergie propre et à l'environnement. Le nombre d'applications basées sur la photocatalyse a considérablement augmenté au cours des deux dernières décennies. L'activation photocatalytique des liaisons C-H est un domaine émergent. Cependant, en raison de sa grande stabilité, une grande quantité d’énergie est habituellement consommée pour sa conversion, ce qui reste un problème à résoudre. La conversion du méthane et le mécanisme réactionnel qui se produisent sur les nanocomposites métal-hétéropolyacide-oxyde de titane ont été étudiés aux chapitres 3 et 4. L'oxydation du méthane est effectuée depuis plus d'un siècle. Étant donné que l'oxygène est une molécule très réactive, le méthane peut réagir très rapidement avec l'oxygène moléculaire en produisant le CO2. Par conséquent, il est difficile d'obtenir un produit souhaité avec un rendement élevé et une sélectivité importante. Nous avons observé l'oxydation photocatalytique directe et très sélective du méthane en monoxyde de carbone dans les conditions ambiantes. Les catalyseurs composites à base de zinc, d'acide tungstophosphorique et d'oxyde de titane présentent des performances exceptionnelles dans cette réaction, une sélectivité élevée en monoxyde de carbone et un rendement quantique de 7.1% à 362 nm. La réaction se réalise selon le mécanisme de type Mars-Van Krevelen et implique la formation de méthoxy-carbonates de surface en tant qu'intermédiaires et un cycle d'oxydation et de réduction du zinc. Au cours des dernières décennies, des recherches approfondies ont été dédiées à la conversion directe du méthane en alcools ou en hydrocarbures supérieurs. Bien que la conversion directe du méthane en produits à haute valeur ajoutée ait un potentiel environnemental et commercial important, il n’existe aucun procédé à l’échelle commerciale. Nous avons découvert une conversion photochimique directe quantitative hautement sélective (>90%) du méthane en éthane à température ambiante sur un nanocomposite argent-hétéropolyacide-oxyde de titane. Le rendement en éthane atteint 9% sur les matériaux optimisés. Une efficacité quantique élevée, une sélectivité élevée et un rendement significatif en éthane, associés à une excellente stabilité, sont les principaux avantages de la synthèse quantitative de méthane à partir de méthane en utilisant l'approche de boucle photochimique. L'augmentation du taux de dioxyde de carbone dans l’atmosphère et l'épuisement des réserves de combustibles fossiles ont suscité de vives inquiétudes quant à l'impact ultérieur sur le climat mondial et l'approvisionnement futur en énergie. Le chapitre 5 porte sur l’efficacité du nouveau catalyseur pour la conversion sélective de CO2 en CO. Les nanocomposites acide de phosphotungstique-oxyde de titane contenant du zinc ont présenté une activité exceptionnelle atteignant 50 µmol CO/g·h et une sélectivité (73%) dans la réduction photocatalytique du CO2 en CO en présence d'eau. Les expériences infrarouges in situ suggèrent que la réaction implique des bicarbonates de zinc contenant des groupes hydroxyle. La décomposition sous irradiation de ces espèces de bicarbonate de zinc conduit à la production sélective de monoxyde de carbone et d'oxygène. Lors des réactions photocatalytiques, la différence de morphologie du catalyseur a généralement un effet significatif sur les performances photocatalytiques. Le chapitre 6 a étudié l'effet des cristaux monocliniques de vanadate de bismuth (BiVO4) avec un rapport contrôlé de facettes {010} et {110} sur la réduction photocatalytique de CO2 par H2O. La réaction sous irradiation est considérablement améliorée par la photodéposition sélective de co-catalyseurs de Cu et Co sur différentes facettes, fournissant un flux de charge selon le Z-schéma.

Integration of wood waste to develop multifunctional fully biobased textile structure

/ Mandlekar Neeraj Kumar / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Soochow university (Suzhou, China) / 26-09-2019
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Les textiles jouent un rôle important dans notre vie quotidienne. La plupart des fibres textiles et des tissus sont fabriqués à partir de polymères à base de pétrole, des matériaux inflammables et potentiellement dangereux. Afin de conférer le caractère ignifuge aux fibres textiles; entre autres, les composés halogénés sont plus efficaces et largement utilisés pour améliorer le comportement ignifuge des matières textiles. Cependant, en raison de la toxicité des composés halogénés et de l'épuisement progressif des ressources pétrolières, les communautés scientifiques et industrielles sont obligées de trouver des solutions alternatives. Par conséquent, on s’intéresse de plus en plus aux ressources durables, en particulier au développement de systèmes ignifugeants fabriqués à partir de ressources biologiques et respectueux de l’environnement non halogénés. Dans le contexte de l’utilisation de ressources biologiques, une attention particulière a été appelée pour la biomasse. Après la cellulose, la lignine est le deuxième polymère de biomasse le plus abondant et le principal à base d'unités aromatiques. En particulier, la lignine est avantageuse car c’est un coproduit des industries de la pâte à papier et de la fabrication du papier et non une ressource qui nécessite une production spécifique. En fait, sa structure chimique hautement aromatique permet d’améliorer différentes propriétés fonctionnelles telles que la résistance aux UV, l’antioxydant et l’ignifugation des polymères. Récemment, la lignine a fait l’objet d’une grande attention en tant qu’additif retardateur de flamme d'origine biologique en raison de son aptitude élevée à la formation de carbone après la décomposition thermique. Cette capacité de formation de carbone de la lignine en fait un candidat de choix comme source de carbone pour un système intumescent avec un autre additif ignifuge. Lors du chauffage, les matériaux intumescents ignifuges (FR) forment une couche carbonisée cellulaire expansée; agissant comme une barrière physique contre le transfert de chaleur et de masse, qui protège le matériau sous-jacent de l'action du flux de chaleur et de la flamme. Au meilleur de nos connaissances, aucune étude n'a été publiée concernant l'introduction de la lignine en tant que source de carbone dans les structures textiles pour leur conférer des propriétés ignifugeantes. Par conséquent, dans cette étude, la lignine a été introduite dans la structure textile lors de la composition. Cette thèse porte sur le développement de la structure textile ignifuge entièrement biosourcée. Pour atteindre cet objectif, l'approche en plusieurs étapes est adoptée. Dans une première étape, la matrice polymère biosourcée a été sélectionnée pour produire la structure textile et la méthode d’incorporation de la lignine a été étudiée et optimisée. Ensuite, les propriétés ignifuges apportées par la lignine ont été caractérisées et améliorées en ajoutant un additif ignifuge dans les formulations (par exemple, utilisation de sources acides pour développer un système intumescent pouvant améliorer la résistance des textiles au feu). Dans la deuxième phase du projet, la lignine a été combinée à la source d'acide d'origine biologique pour développer une nouvelle génération de structures durables (100% biosourcées) destinées aux marchés du textile. La principale avancée technologique consiste à utiliser et à combiner différents composants biosourcés utilisés dans d'autres industries, telles que l'industrie du plastique, afin de développer des solutions textiles.

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