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Analyse et simulation numérique par méthode combinée Volumes Finis - Éléments Finis de modèles de type Faible Mach

/ Colin Claire / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 10-05-2019
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Dans cette thèse, nous étudions des écoulements caractérisés par un faible nombre de Mach. Dans une première partie, nous développons un schéma numérique permettant la résolution des équations de Navier-Stokes à faible nombre de Mach. L’équation de continuité est résolue par une méthode de volumes finis, tandis que l’équation de conservation de la quantité de mouvement et l’équation d’évolution de la température sont résolues par éléments finis. Le schéma ainsi développé assure la préservation des états constants. Dans une seconde partie, nous faisons l’analyse d’un modèle de type faible Mach spécifique, dans lequel la pression thermodynamique est considérée constante, et la viscosité est une fonction particulière de la température. Nous montrons l’existence, l’unicité et la régularité des solutions, ainsi qu’un résultat de principe du maximum pour la température. Enfin dans une troisième partie, nous développons un schéma numérique permettant de simuler les équations de ce modèle. L’accent est mis sur la discrétisation de l’équation de température, qui est de type volumes finis. Plusieurs schémas sont étudiés et comparés sur des critères de précision et de respect du principe du maximum. L’équation de conservation de la quantité de mouvement est discrétisée par éléments finis, définissant un nouveau schéma combiné.

Effect of metal dispersion on the catalytic performance of monometallic Ni/SBA-15 and Cu/SBA-15 catalysts in the hydroconversion of HMF

/ Chen Shuo / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 09-05-2019
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La production d'additifs pour les carburants, d’indices d'octane élevés, à partir des molécules biosourcées telles que le 5-hydroxyméthylfurfural (HMF) est le sujet de nombreuses études. Les catalyseurs à base de Pt, de Pd et de Ru sont décrits comme particulièrement actifs dans la réaction de conversion du HMF en 2,5-diméthylfurane (DMF) et en 2,5-diméthyltétrahydrofurane (DMTHF). Cependant leur substitution dans les formulations catalytiques est souhaitable compte tenu de leur coût élevé et de leur faible disponibilité. Les éléments de substitution peuvent être certains métaux de transition (par exemple Cu ou Ni), plus abondants, mais généralement moins actifs. Mes travaux de recherche ont donc portés sur la préparation de catalyseurs, à base de métaux de transition, actifs et sélectifs pour l'hydrogénation du HMF en des molécules pouvant être incorporées dans les carburants. Les phases actives étudiées au cours de mon doctorat reposent sur les métaux de transition Ni et Cu. Ces phases actives ont été supportées sur des silices mésoporeuses de type SBA-15. L'étude est divisée en deux parties distinctes, en fonction du métal étudié. La première partie du doctorat présente les résultats obtenus avec des catalyseurs monométalliques Ni supportés. Dans un premier temps, l'optimisation des paramètres de réaction pour l'hydroconversion sélective du HMF en DMF et en DMTHF a été réalisée en utilisant un catalyseur préparé par la méthode d'imprégnation à humidité naissante d’une solution du précurseur nitrate (Chapitre 3). Les paramètres de réaction optimisés incluent la température de réaction, la pression de dihydrogène, le rapport molaire HMF/Ni et le temps de réaction. Une étude cinétique préliminaire a également été réalisée. L’effet de la dispersion et de la taille des particules métalliques de Ni sur les performances catalytiques des catalyseurs Ni/SBA-15 a été étudié sur des matériaux préparés par la méthode d’infiltration à l'état fondu des précurseurs nitrates (Chapitre 4). Le niveau de dispersion du nickel a été modifié en utilisant des supports SBA-15 contenant des porosités d’interconnexion différentes et obtenues à différentes températures de synthèse. Les résultats montent que le catalyseur Ni/SBA-15, préparé par la méthode simple IWI, permet d’atteindre des rendements élevés en DMF et DMTHF dans des conditions réactionnelles optimales. Le niveau de dispersion du Ni, tel qu’observé à partir des matériaux obtenus par infiltration des sels fondus, a quant à lui un effet significatif sur l'activité catalytique du catalyseur. La deuxième partie de mes travaux de recherche porte sur les propriétés catalytiques des catalyseurs monométalliques à base de Cu/SBA-15 préparés par différentes méthodes, et présentant des états de division de la phase Cu différents (Chapitre 5). Les modes de synthèse appliqués incluent la méthode d’imprégnation à humidité naissante (IWI), la méthode d'autocombustion in situ (ISAC) et la méthode de déposition par précipitation (DP). La première partie de l’étude a donc portée sur l'optimisation des conditions de réaction pour l'hydroconversion sélective du HMF en DMF (avec le catalyseur Cu/SBA-15 préparé par la méthode ISAC). Les paramètres de réaction optimisés, comme dans le cadre de l’étude avec Ni/SBA-15, ont été la température de réaction, la pression de dihydrogène, le rapport molaire HMF/Cu et le temps de réaction. La réutilisation du catalyseur a également été étudiée, et une étude cinétique de la transformation du HMF sur Cu menée. Cette partie démontre que l’activité du Cu pour la conversion sélective du HMF en DMF dépend principalement de l’état de dispersion du Cu. L'utilisation de la méthode DP a conduit à un catalyseur Cu/SBA-15 hautement divisé, ce qui a permis d’atteindre des rendements élevs en DMF.

Design, fabrication, and characterization of TIP-enhanced Raman spectroscopy probes based on metallic nano-antennas

/ Eschimese Damien / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 03-05-2019
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Depuis les années 2000, le développement de la spectroscopie Raman à exaltation de pointe (TERS) a permis l’accès de manière extrêmement localisée aux propriétés structurales et moléculaires à la surface de la matière et à des analyses physico-chimiques combinées. La technologie TERS associe les techniques de microscopie à sonde locale - ici le microscope à force atomique (AFM) - avec le champ proche optique. Elle bénéficie en particulier de la génération, à la surface métaux nobles, de plasmons de surface à l’origine d’exaltation d’ondes électromagnétiques pouvant être confinées dans un volume sub-longueur d'onde à l'extrémité des sondes AFM-TERS. Aujourd'hui le principal verrou technologique en TERS est la conception des sondes AFM en termes de reproductibilité à échelle nanométrique, et de fabrication en série. Ce travail de thèse effectué dans le cadre d’une thèse CIFRE (HORIBA Scientific) a eu pour but de concevoir un nouveau type de sonde AFM-TERS répondant aux exigences de performances et de fabrication actuelles. Pour atteindre cet objectif, une étude de simulation numérique a conduit à proposer une nanostructuration métallique de l’extrémité d’un levier AFM, afin de conduire à une exaltation électromagnétique optimisée. Un procédé de nano- et micro-fabrication a été développé au sein de la plateforme de micro et nano-fabrication de l'IEMN, combinant lithographie électronique et optique, évaporation métallique et gravure sur wafers silicium. Il permet la réalisation en série de sondes AFM dont chaque extrémité est composée d'une nano-antenne métallique de taille sub-longueur d'onde, composée d'un nanodisque supportant un nanocône. La méthode de fabrication proposée permet un contrôle des réponses plasmoniques en termes d’amplification du champ et d’accordabilité de la résonance, qui sont la clé des performances en spectroscopie Raman à exaltation de pointe. Une étude sur l’évaporation inclinée lors du procédé de nano-fabrication développé par lithographie électronique a également été réalisé dans le but de contrôler la forme des nanoparticules – de forme conique à cylindrique avec des parois poreuses -- isolées ou en réseaux denses. Les simulations numériques suggèrent que de tels objets peuvent être des candidats potentiels pour le TERS ou le SERS (spectroscopie Raman à exaltation de surface).

Synthesis and catalytic performance of metal-zeolite composite catalysts

/ Gomes Flores Camila / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Universidade Federal do Rio Grande do Sul (Porto Alegre, Brésil) / 29-04-2019
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Les zéolithes sont des solides cristallins microporeux avec un système de pores réguliers, qui ont trouvé de nombreuses applications dans les procédés industriels tels que le raffinage du pétrole, la synthèse organique, l'adsorption et la séparation. Une très petite taille des pores des zéolithes (~1 nm) impose des limitations diffusionelles pour des nombreuses réactions catalytiques. La performance catalytique des catalyseurs bifonctionnels à base de zéolites peut être améliorée en créant des zéolithes hiérarchisées et en contrôlant la localisation des espèces métalliques. L'imprégnation est une méthode efficace pour la préparation de catalyseurs bifonctionnels à base de cobalt-zéolite pour la production directe de carburants liquides à partir de gaz de synthèse. Dans les catalyseurs préparés par imprégnation, le cobalt occupe les sites cationiques dans les micropores de zéolite, ce qui diminue le nombre de sites acides disponibles pour l'isomérisation et le craquage des hydrocarbures. L'isolement des ions cobalt en sites cationiques réduit la réductibilité du catalyseur, rend difficile d’obtenir l’état métallique et diminue la quantité de sites actifs métalliques disponibles pour la synthèse Fischer Tropsch. Nous avons démontré que la présence des ions Na+ au lieu des ions H+ dans les sites cationiques de zéolite favorise le dépôt de cobalt à la surface externe, alors que les sites acides dans les micropores de la zéolite sont peu affectés. Une autre approche de cette thèse porte sur la synthèse de zéolithes hiérarchisées à plusieurs niveaux de méso- et microporosité en utilisant des agents structurants sacrificiels. Les zéolithes hiérarchisées synthétisées à l'aide de nanotubes de carbone contenant du cobalt présentaient une activité catalytique plus élevée, une sélectivité en méthane plus faible et une sélectivité plus importante en hydrocarbures isomérisés dans la synthèse Fischer-Tropsch. La stratégie de synthèse fondée sur les nanotubes de carbone comme agents structurants a été étendue à d'autres métaux comme le nickel et le magnésium. Cette nouvelle approche à la synthèse de composites métal-zéolite en utilisant des nanotubes de métal-carbone comme agents structurants sacrificiels augmente la mésoporosité et améliore la performance pour l’hydrogénation d’aromatiques et l’acylation d’anisole.

Ordering effects in quantum optics

/ Lipfert Tobias / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 24-04-2019
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En optique quantique, la nature quantique de la lumière se manifeste dans des effets d’ordonnement d’opérateurs, inexistants en optique classique. Cette thèse est consacrée à une étude détaillée de ce type d’effets d’ordonnement dus à la dynamique des systèmes physiques. Nous considérons deux systèmes en particulier, 1) la conversion paramétrique descendante dans un milieu χ (2), et 2) un ion dans un piège de Paul entraı̂né par un champ classique; décrit par un modèle de Jaynes-Cummings non linéaire. Les effets d’ordonnement dans ces systèmes dynamiques sont étudiés via le développement et l’approximation de Magnus. Dans le scénario de conversion paramétrique descendante, nous considérons deux cas, (i) une pompe monochromatique (où une solution exacte de la dynamique est connue) et (ii) une pompe spectralement large. Pour la pompe monochromatique, nous écrivons explicitement la décomposition de Bloch-Messiah et obtenons les modes propres et les paramètres de compression. Nous comparons ces résultats exacts avec les approximations de Magnus en incluant certains ou aucun effets d’ordonnement. Nous effectuons une analyse similaire pour la pompe spectralement large lorsque la décomposition de Bloch-Messiah ne peut être évaluée que numériquement. Pour le modèle dynamique de Jaynes-Cummings non linéaire, nous analysons, à nouveau, les effets d’ordonnement via des approximations de Magnus et obtenons la solution exacte, qui n’avait pas été publiée dans la littérature auparavant. Enfin, nous évaluons pour la première fois les limites supérieures exactes (qui dépassent les limites suffisantes) de la convergence du développement de Magnus pour les deux modèles dynamiques à solutions exactes.

Caractérisation diélectrique et thermique de films biopolymères pour l’électronique flexible haute fréquence

/ Boussatour Ghizlane / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 12-04-2019
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Les matériaux biopolymères sont l’objet d’un engouement très fort pour des applications très variées dans de nombreux domaines d’activités où ils remplacent de plus en plus les polymères pétrosourcés. Compte tenu de leurs propriétés, parmi lesquelles la biocompatibilité, la biodégradabilité, la flexibilité et la légèreté, ils suscitent un intérêt croissant dans le domaine de l’électronique. Néanmoins, leur possible intégration dans l’électronique haute fréquence passe par l’étude de propriétés importantes telles que la conductivité thermique et la permittivité diélectrique complexe. Dans ce travail nous nous intéressons à deux biopolymères en particulier, l’acide poly lactique (PLA) et le palmitate de cellulose (CP). L’extraction des propriétés de ces matériaux est réalisée au travers de la mise en œuvre de deux méthodes. La méthode 3ω pour la détermination de la conductivité thermique et la méthode dite des deux lignes pour la détermination de la permittivité diélectrique complexe. Cette dernière est mesurée sur une bande de fréquences allant de 0,5 à 67 GHz. Ces deux techniques de caractérisation requièrent la réalisation de lignes métalliques en surface des films biopolymères qui compte tenu de leur nature supportent mal les procédés de photolithographie. Aussi, des procédés alternatifs ont été développés pour répondre à ce challenge technologique. Ce travail expérimental est accompagné d’études de modélisation sur les deux volets, estimations de la conductivité thermique et de la permittivité diélectrique complexe des matériaux investigués. La confrontation des modèles proposés, analytiques et numériques, aux données expérimentales montre une bonne compréhension du problème de caractérisation de ces biopolymères.

Analyse et compréhension du comportement dynamique de nouvelles solutions de protection soumises à un effet de souffle

/ Voisin Arthur / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 10-04-2019
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Dans le contexte international actuel, les armées de la coalition subissent régulièrement de lourdes pertes matérielles et humaines liées à la détonation de mines antichars. Le premier objectif de ce travail de thèse est de caractériser la menace engendrée par la détonation d’une mine antichar enfouie. Pour cela, deux systèmes de mesure indépendants ont été réalisés afin de mesurer d’une part la pression générée par le passage de l’onde de choc et d’autre part l’influence de l’impact à très haute vitesse de l’amas de gravier sur une cible métallique. Après un traitement des signaux obtenus sur la base de l’équation modifiée de Friedlander, ils ont été analysés pour proposer un modèle de comportement des phénomènes observés lors de la détonation d’une mine antichar enfouie. Le second objectif est de concevoir et développer des solutions de protection plus efficaces que les solutions existantes. Pour cela, plusieurs campagnes de tests à échelle réduite ont été réalisées sur des assemblages composites/métalliques. Ainsi, nous avons pu étudier l’influence de la nature des plaques composites et métalliques et de leur positionnement sur la réponse dynamique des cibles réalisées.

Layered double hydroxides and their composites: design, synthesis and specific applications

/ Grosu Elena-Florentina / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Universitatea tehnică "Gheorghe Asachi" (Iaşi, Roumanie) / 05-04-2019
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Explorer les caractéristiques à l'échelle nanométrique de la matière et la combiner avec d’autres matériaux, permettent la fabrication de nouveaux objets avec des fonctionnalités améliorées, pour une utilisation potentielle dans le domaine biomédical, la catalyse, l'ingénierie, l'électronique, la biotechnologie, etc… Les argiles anioniques, également appelées des Hydroxydes Doubles Lamellaires (HDL), constituent une catégorie de matériaux hydrotalcite qui possèdent une grande variété de compositions et une capacité d'auto-assemblage. Lorsque ces HDL sont utilisés en présence de systèmes biologiques, ils agissent comme des matériaux soft, sans effet significatif sur les biomolécules constitutives. Dans ce contexte, le sujet de thèse porte sur la conception de matériaux HDL nanostructurés, leur caractérisation physico-chimique et leur utilisation en photocatalyse, biomédecine et biochimie. La première partie de ce travail aborde la fabrication de nanoparticules auto-assemblées (NP) sous forme de matériaux Au, In, Ag et Ga sur ZnHDLs en utilisant la co-précipitation suivie par une étape de reconstruction/imprégnation. Les techniques de caractérisation utilisées ont montré que les nouveaux matériaux avaient une structure hydrotalcite, qu'ils étaient cristallins et que, après reconstruction, la structure initiale était récupérée. Les nanomatériaux NP/HDL ont montré une activité de photodéposition élevée lorsqu'ils étaient irradiés sous une lumière solaire simulée et étaient capables de photodégrader des polluants organiques tels que le phénol, le p-nitrophénol, l'acétophénone et le diclofénac. L'amélioration des performances des matériaux hybrides néoformés, par rapport à leurs matériaux d'origine, est une conséquence de la formation d'une séparation superficielle entre les NP dispersés et la surface d'argile, ce qui conduit à une diminution du taux de recombinaison. La seconde partie de cette thèse étudie les interactions entre les matériaux ayant pour base HDL ou Au/HDL et l'enzyme Peroxydase de raifort (HRP). Les résultats ont montré que les produits HDL résultant de la calcination de l’argile à 550° C sont capables d’immobiliser l’enzyme par adsorption, avec reformage de la structure en couches. Les données cinétiques ont montré que seuls les matériaux sans AuNPs conservent l'activité de l'enzyme, alors que ceux contenant les AuNPs dans leur structure sont « enzymatiquement » inactifs. Le concept de dégradation photo-enzymatique du phénol sous irradiation solaire et en présence de biohybride HRP/HDL a également été confirmé. Le résultat a montré un effet synergique de la dégradation enzymatique et photocatalytique. De plus, il a été démontré que HRP peut influencer la libération de particules d’Au de la surface des Au/HDL lors de la formation de complexes HRP-AuNPs. Dans une seconde étude, le cofacteur nicotinamide adénine dinucléotide (NADH) a été régénéré à partir de NAD+ en présence de Au/HDL, de lumière solaire et en utilisant de la flavine mononucléotide (FMN) comme médiateur électronique. À une valeur de pH égale à 8, la régénération du NADH était totale dans un intervalle de temps de deux heures. Dans la dernière partie de ce travail de thèse, les interactions entre les matériaux Au/HDL et le virus de l'hépatite B (VHB) ont été étudiées. Les données de cytotoxicité ont montré que les matériaux HDL n’avaient pas d’influence significative sur la viabilité des cellules. De manière remarquable, les formulations Au/HDL ont montré qu’elles peuvent inhiber la prolifération du VHB. Les HDL bruts manifestent une activité antivirale modeste.

Suivi de l’état de santé des réseaux de distribution de chaleur

/ Wang Yuqi / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 02-04-2019
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Les entreprises qui exploitent les réseaux de chaleur fournissent un service énergétique à leurs clients. Face à l’augmentation des coûts de l’énergie et aux contraintes réglementaires et sociétales de plus en plus strictes, ces industriels distributeurs d'énergie cherchent à maîtriser l'efficacité énergétique de leurs installations notamment pour améliorer leur compétitivité et leur image. Dans ce contexte, l’industriel doit suivre l’efficacité énergétique et l'état de santé de l’installation, afin de pouvoir réagir en cas de problème, en particulier en effectuant ou en planifiant des opérations de maintenance. En raison du volume important de données à traiter et du temps de réaction court souhaité, il est nécessaire de développer des méthodes efficientes permettant d’aider l’opérateur à suivre l’état de santé du système, et à prendre ainsi les décisions de maintenance nécessaires. L'approche d'aide à la décision que nous proposons s'appuie sur des indicateurs pertinents de l'état de santé de l'installation et des composants, dont les évolutions sont facilement interprétables par l'opérateur. Les modèles de comportements des équipements des réseaux de chaleur sont utilisés d'une part pour générer ces indicateurs, d'autre part pour établir les liens entre les défauts de ces équipements et leurs impacts sur l’efficacité énergétique du réseau de distribution. Ces liens sont analysés pour chercher les sous-systèmes surveillables, vérifier si les défauts à surveiller sont structurellement détectables et guider la génération des indicateurs. Des modèles statiques sont retenus pour leur généricité, leur facilité d’élaboration, de calcul et d’interprétation. Les indicateurs générés en utilisant des modèles statiques doivent être calculés lorsque le système fonctionne en état stationnaire. Pour cette raison, nous proposons une méthode pour rechercher les fenêtres temporelles durant lesquelles le fonctionnement est stationnaire. Les indicateurs calculés sur ces fenêtres temporelles sont ensuite analysés pour donner à l'opérateur des informations sur l'état de santé du système. L’analyse structurelle montre qu'un indicateur peut être sensible à différents défauts, et qu'un défaut peut influencer les valeurs de plusieurs indicateurs. Les évolutions de ces indicateurs peuvent donc être corrélées. Afin d’exploiter les informations des corrélations des évolutions des indicateurs pour isoler les défauts, les valeurs des indicateurs sont traitées dans l’espace des indicateurs. Nous proposons une méthode de clustering dynamique afin d'aider l'opérateur à suivre l'état de santé du réseau. La démarche proposée est appliquée sur un site industriel géré par Veolia, partenaire industriel de cette thèse. Le suivi de l’état de santé est réalisé en utilisant les données enregistrées sur le site durant deux mois. Les résultats obtenus montrent l'efficacité des outils et méthodes proposés.

Dispositif de détection et localisation basé sur un système RFID UHF intelligent : application au domaine de la grande distribution

/ Farhat Hadi / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 27-03-2019
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La technologie RFID UHF, également appelée RAIN RFID, est une technologie passive permettant l’identification automatique des objets. Elle comble ainsi le fossé entre les mondes physique et numérique en permettant à un objet de devenir « vivant » sur l'internet des objets grâce à des étiquettes RFID (tags) peu coûteuses et sans batterie. La technologie RFID UHF passive témoigne d’un développement significatif en raison de la croissance accélérée de dispositifs technologiques sophistiqués. Ce développement est en grande partie poussé par la chaîne d'approvisionnement et la grande distribution. Dans ces domaines, la RFID UHF passive de deuxième génération (Gen2), parmi d'autres solutions de traçage et d'identification possibles, constitue un choix logique compte tenu du faible coût des tags lorsqu’ils sont produits en gros volumes, de leur facilité d'impression et de l’absence de batterie. La principale préoccupation des revendeurs détaillants est la disponibilité du produit. Celle-ci peut être affectée par l’existence d’erreurs liées à la visibilité (écarts de stockage, vol, perte) et d’erreurs humaines. Il est donc nécessaire d'améliorer la visibilité et d'automatiser le processus. Malgré ses avantages, le déploiement de la technologie RFID dans la grande distribution est toujours confronté à de nombreux obstacles et défis. Dans cette thèse, nous nous sommes attachés à répertorier toutes les technologies de composants et de lecteurs proposées sur le marché ou encore à l’état de prototype, puis, après avoir identifié et analysé les différents défis liés à ce domaine particulier d’application, à élaborer et à tester de nouvelles solutions. En premier lieu, les distances maximales de lecture des tags passifs sont évaluées dans différents environnement afin d’identifier les facteurs les impactant. A l’issue de cette étude, une méthode de caractérisation alternative est proposée pour contrôler les performances des tags et identifier les objets tagués ayant de faibles performances. Deuxièmement, nous nous appuyant sur cette méthode pour proposer une nouvelle solution d’amélioration de la détection. Les algorithmes conçus et réalisés pour traduire cette solution permettent aux lecteurs de négocier leurs configurations avec l’environnement et entre eux. Enfin, un nouvel algorithme de localisation est proposé afin d’améliorer la précision. Son élaboration et son implémentation sont basées sur l’exploitation de la réponse des tags identifiés comme les plus fiables du milieu. Les solutions proposées sont particulièrement avantageuses car universelles, compatibles avec les lecteurs du marché et n’ajoutant aucun coût au matériel utilisé pour la détection.

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