Diffusivité de l'hydrogène dans la wadsleyite : estimation de la teneur en eau de la zone de transition du manteau terrestre
(Hydrogen diffusivity in wadsleyite : estimation of the water content in the transition zone of the earth's mantle)

URL d'accès : http://ori-nuxeo.univ-lille1.fr/nuxeo/site/esupver...

Auteur(s):  Vigouroux, Eric
Date de soutenance : 22/05/2014
Éditeur(s) : Université Lille1 - Sciences et Technologies 

Langue : Français
Directeur(s) de thèse :  Ingrin, Jannick
Laboratoire : Unité matériaux et transformation (UMET)
Ecole doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq)

Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie
Discipline : Sciences des matériaux
Mots-clés : Wadsleyite
Ringwoodite
Zone de transition
Liaisons hydrogène
Minéraux silicatés -- Teneur en hydrogène
Terre -- Manteau
Deutérium
Diffusion (physique)
Eau
Conduction électrique

Résumé : Ce manuscrit présente une étude expérimentale de la diffusion de l’hydrogène (H) dans la wadsleyite à basses températures et pression ambiante et une analyse par spectroscopie infrarouge des défauts OH de la wadsleyite et de la ringwoodite, les constituants majeurs de la zone de transition du manteau (ZT ; entre 410 et 670 km de profondeur). Après synthèses des échantillons par presse multi-enclume, des expériences d’échange isotopique hydrogène-deutérium (H-D) entre 450 et 300°C et à pression ambiante permettent de suivre l’évolution des concentrations en défauts OH dans la wadsleyite polycristalline par spectrométrie infrarouge en fonction du temps de recuit. Ces expériences montrent 2 cinétiques d’extraction clairement distinctes avec 6 bandes OH plus lentes. Des mesures sur monocristaux en polarisation et d’autres entre -194 et 50°C tendent à les lier à des défauts impliquant des sites tétraédriques. Des différentes mesures du coefficient de diffusion d’échange H-D, nous tirons 2 lois logDH=-6.04(±1.49)-153(±11)/RTln(10) pour la limite basse et logDH=-4.26(±1.36)-164(±10)/RTln(10) pour la limite haute. Selon les modèles de conductivité électrique terrestre, en supposant celle-ci comme étant la résultante de la mobilité de H+ uniquement, ces lois permettent une estimation des teneurs en eau dans la ZT très probablement supérieure à 0,1 wt%H2O et atteignant la saturation pour les régions à très forte conductivité électrique. Ceci impliquant une teneur en eau au moins 10 fois plus élevée que l’estimation de référence pour la wadsleyite (Hae et al., 2006) et compatible avec celle (1 wt%H2O) d’un échantillon naturel de ringwoodite découvert récemment (Pearson et al., 2014).


Résumé (anglais) : This manuscript presents an experimental study of hydrogen (H) diffusion in wadsleyite at low temperatures and ambient pressure and an infrared spectroscopy (FTIR) analysis of H-related defects for wadsleyite and ringwoodite, the main components of the mantle transition zone (TZ; from 410 to 670 km depths). These mineral phases ability to incorporate high H-contents suggests that the mantle TZ is an important potential H reservoir. Hydrogen-deuterium (H-D) isotopic exchange experiments have been done at low temperatures (between 450 and 300°C) and ambient pressure and evolution of wadsleyite H-defects is followed by FTIR spectroscopy in function of annealing time. These experiments show two clearly distinct kinetics of extraction with 6 slower OH bands that polarized FTIR spectroscopic measurements on monocrystals, other at very low temperatures (-194 to 50°C) tend to link with defects involving tetrahedral sites. The measured H-D exchange diffusion coefficients show that the H “self diffusivity” in wadsleyite is delimitated by two diffusion laws in m2/s: logDH=-6.04(±1.49)-153(±11)/RTln(10) for the lower limit and logDH=-4.26(±1.36)-164(±10)/RTln(10) for the upper limit. According to the Earth’s electrical conductivity models and assuming this one as the only product of the proton’s mobility, we show that water content in TZ is most likely higher than 0.1 wt% H2O and potentially up to saturation concentrations. This implies a water content at least 10 times higher than the previous estimate from the diffusion study of Hae et al.(2006) and compatible with the recent discovery of a natural 1wt%H2O water content ringwoodite sample included in a diamond (Pearson et al.,2014).


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