Revêtements multicouches de polyélectrolytes de cyclodextrines sur textile pour la libération de principes actifs
(Cyclodextrin polyelectrolytes multilayer coatings on textiles for the release of actives)

Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 11/01/2021 (communication intranet).
URL d'accès : http://ori-nuxeo.univ-lille1.fr/nuxeo/site/esupver...

Auteur(s):  Junthip, Jatupol
Date de soutenance : 09/12/2015
Éditeur(s) : Université Lille1 - Sciences et Technologies 

Langue : Français
Directeur(s) de thèse :  Martel, Bernard ; Tabary, Nicolas
Laboratoire : Unité matériaux et transformation (UMET)
Ecole doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq)

Classification : Chimie, minéralogie, cristallographie
Discipline : Molécules et matière condensée
Mots-clés : Cytocompatibilité
Polyélectrolytes
Langmuir-Blodgett, Couches de
Cyclodextrines
Non-tissés
Biomatériaux
Médicaments-retard
Citrique, Acide
Chlorure d'ammonium

Résumé : Un film multicouche de polyélectrolytes (PEM) à base des polyélectrolytes cationiques et anioniques de β-cyclodextrine (βCD) a été déposé sur un substrat de textile PET non-tissé selon la technique Layer-by-Layer (LbL) en vue de futures applications dans la délivrance de médicaments en biomatériaux. Tout d'abord, la préparation et la caractérisation de polymère cationique (polyEPG-CD) par réticulation entre la βCD avec l'épichlorohydrine (EP) en présence du chlorure de glycidyltrimetrylammonium (GTMAC) ont été réalisées afin d'obtenir un polymère compatible à l’utilisation dans les assemblages multicouches. En plus, le polyélectrolyte anionique (polyCTR-CD) est obtenue par réticulation entre βCD avec de l'acide citrique (CTR). Deuxièmement, l'optimisation de la construction des multicouches est majoritairement basée sur (i) la quantité de charge de PET greffé avec polyCTR-CD et (ii) la nature de polyEPG-CD. Différents types de molécules modèles (acide tert-butyl-benzoïque et triclosane) ont été utilisés pour évaluer la capacité d’encapsulation et les propriétés de libération prolongée de ce système de PEM. En parallèle, l'étude de la complexation de molécules modèles avec deux polyélectrolytes de CD a aussi été étudiée par résonance magnétique nucléaire (RMN), titration isotherme calorimétrique (ITC) et la phase solubilité. L'influence de la réticulation thermique des multicouches sur leur stabilité et sur leur cinétique de libération de TBBA dans un tampon phosphate salin (PBS) à 37 °C a été étudiée. Finalement, des tests biologiques et microbiologiques ont été effectués pour prouver la cytocompatibilité et l'activité antibactérienne des assemblages multicouches.


Résumé (anglais) : Polyelectrolytes multilayer film (PEM) based on cationic and anionic β-cyclodextrin polyelectrolytes was coated onto a textile substrate according to the Layer-by-Layer (LbL) technique for future drug delivery purposes in biomaterial. Firstly, the preparation and characterization of a novel cationic β-cyclodextrin polymer (polyEPG-CD) by crosslinking β-cyclodextrin (βCD) with epichlorohydrin (EP) in the presence of glycidyltrimetrylammonium chloride (GTMAC) were performed in order to obtain a compatible polymer using in LbL assembly. Besides, the anionic polyelectrolyte (polyCTR-CD) was obtained by crosslinking between βCD with citric acid (CTR). Secondly, the optimization of multilayered construction majorly based on (i) the charge quantity of PET coated with polyCTR-CD and (ii) the nature of polyEPG-CD. Different types of model molecules (tert-butyl benzoic acid and triclosan) were used as drug model to evaluate the loading capacity and sustained release properties of this PEM system. In parallel, the complexation study of model molecules with both CD polyelectrolytes were also investigated by Nuclear Magnetic Resonance (NMR), Isothermal Titration Calorimetric (ITC) and phase solubility. The influence of thermal crosslinking of the multilayered coating on its stability and on TBBA release kinetics in phosphate buffered saline (PBS) at 37°C was studied. Finally, biological and microbiological tests were performed to investigate the cytocompatibility and the antibacterial activity of multilayer assemblies.


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