Modalités de transferts de l’arsenic et du chrome au sein d’un substrat naturel argileux : influence des conditions physico-chimiques et de la présence de ligands
(Arsenic and chromium transfer in a natrual substrate containing clay minérals : chemical conditions influence in presence/absence of of ligands)

Thèse soumise à l'embargo de l'auteur jusqu'au 27/03/2018 (communication intranet).
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Auteur(s):  Deparis, Coralie
Date de soutenance : 08/12/2016
Éditeur(s) : Université Lille1 - Sciences et Technologies 

Langue : Français
Directeur(s) de thèse :  Gauthier, Arnaud ; Alary, Claire
Laboratoire : Laboratoire de génie civil et géo-environnement (LGCgE), Génie civil et environnemental. École des mines de Douai
Ecole doctorale : École doctorale Sciences de la matière, du rayonnement et de l'environnement (Villeneuve d'Ascq)

Classification : Sciences de l'ingénieur
Discipline : Géosciences, Écologie, Paléontologie, Océanographie
Mots-clés : Modèle de complexation de surface
Gradients de diffusion en couches minces
Sols -- Pollution par les métaux lourds
Sols -- Transfert des solutés
Sols -- Absorption et adsorption
Roches argileuses
Arsenic -- Spéciation
Chrome -- Spéciation

Résumé : La compréhension du transfert des polluants et leurs mobilités dans les sols permet une meilleure approche des risques environnementaux. Elle nécessite une bonne caractérisation du substrat recevant le polluant, la connaissance de l’état de spéciation du polluant et des mécanismes de rétention mis en place : sorption, précipitation, complexation. Les mécanismes de transfert de l’arsenic (As) et du chrome (Cr) sur un substrat naturel sont étudiés dans le cadre de cette thèse. Le substrat, issu de la formation géologique de Gault, est composé majoritairement de quartz, mica et d’argile (Illite, Smectite, Kaolinite) avec la présence d’oxyde de fer sous forme de goethite. La méthodologie expérimentale repose sur une gamme de tests variée de type batch de sorption/désorption, DGT (Diffusif Gradient in Thin film), extractions séquentielles, colonnes. Un modèle géochimique de complexation de surface (MCS) est également mis en place pour approfondir la compréhension de la sorption d’As et du Cr. Les résultats montrent une rétention importante d’As (V) via des mécanismes de sorptions spécifiques sur les argiles et les oxydes de fer du substrat ainsi qu’une forte sensibilité de la sorption à la présence de phosphates dans le milieu. La sorption de Cr (VI) sur le substrat est faible. La rétention de Cr est donc soumise au processus de réduction de Cr (VI) en Cr (III), Cr (III) étant thermodynamiquement stable sous forme précipité dans une large gamme de pH-Eh. L’utilisation du MCS comme outil prédictif nécessite la levée de certains freins, liés aux systèmes complexes, mais permet de confirmer les hypothèses émissent à partir des résultats expérimentaux.


Résumé (anglais) : The understanding of the transfer of pollutants from solution to soil and their mobility improve environmental risks assessment. A detailed substrate characterization, good knowledge of speciation state and mechanisms of retention (sorption, precipitation, complexation) is necessary. Transfer mechanisms of arsenic (As) and chromium (Cr) on a natural substrate are studied in this thesis. The substrate,extracted from the Gault geological formation, is mainly composed of quartz, mica and clay (illite, smectite, kaolinite) and we noted a little part of iron oxide as goethite. The experimental methodology is based on a wide range of test: sorption and desorption batch, DGT (diffusive gradient in Thin Film), sequential extractions, columns. A geochemical model surface complexation (MSC) is constructed to access of the speciation of As and Cr on aqueous and solid phase. The results show a significant retention of As (V) on clay and goethite with specific sorption and a high sensitivity of As sorption in presence of phosphate. Sorption of Cr (VI) on the substrate is low. Retention of Cr depends on the reduction process of Cr (VI) to Cr (III), whose precipitates are thermodynamically stables on a wide range of pH-Eh. Use of MSC as a predictive tool requires further investigation but MCS can confirms the assumptions from experimental results.


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