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Approche intégrée catalyseurs/réacteurs pour une amélioration des performances en oxydation sélective des alcanes

/ Löfberg Axel / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 19-12-2013
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L'intensification des procédés vise à assurer le développement de procédés plus efficaces, plus sûrs et moins coûteux en énergie comme en atomes. Elle peut être réalisée par l’intégration fonctionnelle, à savoir la combinaison de plusieurs opérations (mélange, séparation, échange de chaleur, …) au sein d’une seule unité ou par la réduction drastique de la taille des réacteurs (microréacteurs). Grâce à elle, des avancées majeures peuvent être attendues dans le domaine des réactions d’oxydation sélective, en particulier des alcanes, tant pour l’augmentation de productivité pour des réactions existantes que pour le développement de nouvelles réactions permettant, par exemple, l’exploitation de ressources en carbone alternatives. Cette approche nécessite d’intégrer le mode de mise en contact du catalyseur dans le réacteur dès la conception, que ce soit à l’échelle du laboratoire ou à celle du développement industriel. Elle est au cœur de ma démarche scientifique et est illustrée par trois exemples dans les chapitres respectifs. En premier, le découplage rédox du mécanisme réactionnel de Mars et Van Krevelen, typique de l’oxydation sélective, est réalisé dans un réacteur catalytique à membrane dense. Cette configuration permet d’éviter la coalimentation en hydrocarbure et en oxygène moléculaire responsable de l’oxydation totale. Elle nécessite toutefois le développement de matériaux conducteurs par ion oxyde ou mixtes. Elle offre également la possibilité d’intervenir sur la réactivité du système par l’ajout d’électrodes et d’un circuit électrique extérieur avec des conséquences utiles pour les réactions d’oxydation sélective étudiées. Ensuite, l’exothermicité des réactions d’oxydation sélective peut être contrôlée par la réalisation de lits catalytiques structurés dans lesquels le catalyseur est en contact direct avec un substrat bon conducteur de la chaleur. Les performances peuvent être améliorées grâce à une réduction des points chauds responsables de l’oxydation totale et de la déactivation du catalyseur. Elle nécessite toutefois une approche méthodique dans la préparation et la caractérisation des revêtements catalytiques. Enfin, l’utilisation d’un réacteur catalytique à alimentation périodique, inspirée du principe de découplage rédox, peut également être envisagée pour le reformage sec du méthane. Cette réaction présente un intérêt croissant au vu des nouvelles ressources de méthane disponibles mais aussi de la possibilité de valorisation du dioxyde de carbone.

Biodiversité marine et climat : observation, modélisation, théorisation et scénarisation

/ Beaugrand Grégory / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 19-12-2013
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La pression exercée par l’homme est telle qu’elle a une influence prononcée et grandissante sur la planète depuis la révolution industrielle. Sur terre, la transformation, la fragmentation et la destruction des habitats sont responsables d’une érosion de la biodiversité mille fois supérieure au taux naturel d’extinction. L’océan global, représentant près de 71% de la surface de la Terre, subit les effets de la pollution, l’eutrophisation et la surexploitation de ces ressources. La biodiversité marine que l’on croyait moins fragile montre des signes d’érosion de plus en plus perceptibles. L’atmosphère ne fait pas figure d’exception. Les activités humaines modifient sa composition chimique. Il est très probable, au sens communément admis par le groupe d’expert intergouvernemental sur l’évolution du climat que l’élévation globale des températures qui s’accélère depuis la fin des années 1970 soit le résultat de l’augmentation de la concentration des gaz à effet de serre dans l’atmosphère tels que le dioxyde de carbone et le méthane. Ce travail s’appuie sur l’observation, la modélisation, la théorisation et la scénarisation. Il montre que le climat a une forte influence sur la biodiversité marine depuis les échelles régionales jusqu’aux échelles globales. Le climat influence la distribution spatiale des biomes et des provinces écologiques, la composition en espèces et l’organisation des communautés et écosystèmes. La variabilité du climat et le réchauffement climatique peuvent affecter profondément les écosystèmes et les espèces. En particulier, le réchauffement climatique a affecté la phénologie et la biogéographie des espèces et a provoqué des changements rapides et substantiels de la biodiversité avec des conséquences pour les ressources exploitées, les services écosystèmiques et de régulation planétaire telle que la pompe biologique océanique. Une théorie sur l’organisation de la vie sur la planète est esquissée. Cette théorie permet de comprendre les mécanismes et paramètres affectant l’organisation de la biodiversité dans les océans et d’anticiper les conséquences du réchauffement climatique sur les biomes, les provinces, les écosystèmes et leurs espèces. Des scénarii sur l’évolution des systèmes biologiques et écologiques sont possibles mais ils doivent être élaborés et interprétés avec prudence. De nouvelles approches macroécologiques, comparables à ce qui est actuellement pratiqué dans le domaine de la climatologie, sont nécessaires afin de mieux comprendre et anticiper les effets des changements climatiques sur la biodiversité.

Étude par simulations numériques de la plasticité dans les métaux

/ Clouet Emmanuel / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 18-12-2013
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Les activités de recherche, présentées dans le cadre de cette HDR, portent sur l'étude du comportement plastique des métaux à travers un travail de modélisation des propriétés des dislocations. Différents outils de simulation ont été utilisés et développés pour étudier la plasticité dans les métaux servant de matériaux de structure, et plus particulièrement les métaux d'intérêt pour l'industrie nucléaire. Dans les alliages à base de fer ou à base de zirconium, la plasticité est contrôlée à basse température par le glissement des dislocations vis. Les simulations atomiques permettent d'étudier les propriétés de cœur de ces dislocations et ainsi de mieux comprendre et quantifier les mécanismes mis en jeu au cours de leur glissement. Néanmoins, la modélisation des dislocations à cette échelle nécessite des techniques particulières à cause du champ élastique créé à longue distance qu'il est impératif de prendre en compte. Une approche reposant à la fois sur les simulations atomiques (simulations en potentiels empiriques ou calculs ab initio) et la théorie élastique a donc été développée afin de pouvoir simuler à une échelle atomique les dislocations et extraire de ces simulations des données quantitatives transposables aux échelles supérieures. Cette approche a été appliquée au fer, pour décrire la variation des propriétés de cœur des dislocations en fonction de leur caractère, ainsi qu’au zirconium, pour identifier l’origine de la forte friction de réseau observée dans les alliages de zirconium et mieux comprendre la compétition entre les différents systèmes de glissement. A haute température, les mouvements des dislocations autres que le glissement simple deviennent importants pour comprendre le développement de la déformation plastique. La montée, correspondant à un déplacement des dislocations à composante coin dans une direction perpendiculaire à leur plan de glissement, est, avec le glissement dévié, un de ces mécanismes opérant à haute température. Une étude à différentes échelles de la montée des dislocations a été réalisée, permettant d'implémenter ce mouvement de montée dans des codes de dynamique des dislocations, et par conséquent de mieux modéliser la déformation à chaud à l'aide de ces codes.

Crises des savanes cotonnières, diversité des exploitations agricoles familiales et adaptation des producteurs

/ Mbétid-Bessane Emmanuel / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 17-12-2013
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Ingénieur Agro-Economiste de l’Ecole Nationale d’Agriculture de Meknès au Maroc et Docteur en Economie Rurale de l’Institut National Polytechnique / Ecole Nationale Supérieure Agronomique de Toulouse, je me suis passionné très tôt pour les questions liées à l’économie et à la gestion des exploitations agricoles familiales dans les savanes cotonnières de Centrafrique. Au cours de ma carrière de chercheur, j’ai conduit des travaux sur l’analyse du fonctionnement des exploitations agricoles familiales dans les savanes cotonnières de Centrafrique puis d’Afrique centrale, dans le cadre du Pôle Régional de Recherche Appliquée au Développement des Systèmes Agricoles d’Afrique Centrale, en essayant de comprendre leur diversité et leurs trajectoires d’évolution dans le but de leur apporter le conseil agricole approprié. Après des années de terrain, la manière d’appréhender l’objet de mes recherches a progressivement changé. D’une recherche sur les exploitations agricoles familiales pour mieux comprendre leur diversité et leurs trajectoires d’évolution, j’ai progressivement cherché à mieux appréhender les stratégies des producteurs aux crises des savanes cotonnières et leurs pratiques de gestion dans le but d’aider à l’amélioration de leurs résultats technico-économiques. En outre, la posture de recherche a évolué au cours du temps pour pouvoir mieux répondre aux questions posées par les producteurs. L’idée dominante est que la recherche se doit de répondre aux demandes de la société qui fait face à des enjeux importants et qu’elle n’apporte pas seulement des connaissances mais aussi une aide à la décision. C’est ainsi que j’ai progressivement développé des méthodes de recherche-action, en s’inspirant des travaux réalisés en Afrique de l’Ouest. En Centrafrique comme en Afrique centrale, les recherches ont porté sur la nouvelle forme de vulgarisation agricole en travaillant sur le conseil de gestion à l’exploitation agricole familiale notamment les méthodes, les outils et le dispositif. La compréhension du fonctionnement de l’exploitation agricole familiale en interaction avec son environnement en pleine mutation pour accompagner les producteurs et leurs organisations dans l’amélioration de leurs pratiques de gestion a été donc le principal fil conducteur de mes travaux de recherche depuis plusieurs années en Centrafrique et en Afrique centrale. Cette synthèse des travaux de recherche a permis non seulement de revisiter les années de ma carrière professionnelle mais aussi de réflechir sur les trajectoires que j’ai suivies aussi bien en termes de domaines d’investigation que d’approches, de méthodes et de terrains de recherche. Cest une opportunité pour éclairer mon parcours de recherche, faire un point sur l’état de mes recherches, consolider les points faibles et identifier de nouvelles pistes de recherches et des questions à creuser dans un environnement incertain. [...]

Implication of TRP ion channels in human physiopatthology

/ Gkika Dimitra / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 16-12-2013
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Les canaux ioniques de type TRP sont considérés comme des intégrateurs d’une multitude de signaux et comme tels, ils intègrent des stimuli endogènes et exogènes, contribuent à la communication cellulaire et maintiennent de nombreuses formes d’homéostasie. Cet énorme potentiel fonctionnel est particulièrement important pour la compréhension des processus physiopathologiques. Le but de ma recherche de ces 10 dernières années a été d’éclaircir les facteurs moléculaires, extra ou intra- cellulaires, qui régulent les canaux TRP et les conséquences de cette régulation au niveau physiopathologique. Je présente dans cette HDR d’une part les interactions fonctionnelles des TRP avec des protéines partenaires, des kinases, des protéases et des hormones, et d’autre part les mécanismes moléculaires par lesquels ces facteurs influencent l'activité des canaux TRP, la physiologie cellulaire et la physiopathologie humaine (thermosensation, sensibilité à la douleur, pathologies rénales, carcinogenèse et angiogenèse tumorale).

Approches de la modélisation en biologie par langages de programmation concurrente

/ Lhoussaine Cédric / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 13-12-2013
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Dans ce mémoire sont présentés les principaux travaux que j’ai réalisés depuis la fin de ma thèse. Ceux-ci portent sur le développement, par des méthodes formelles, de langages de programmation concurrente dédiée à la modélisation en biologie. En particulier, ce sont le traitement des aspects stochastiques et la représentation de la structure spatiale de l’environnement biologique qui sont principalement abordés. Des extensions du π-calcul stochastique ont d’abord été proposés pour, non seulement améliorer la convivialité du langage dans la pratique de modélisation, mais aussi pour exprimer de façon uniforme les notions de compartiments cellulaires et de phénomènes de diffusions moléculaires. Ces concepts ont ensuite été utilisés pour concevoir le nouveau langage à base de règles React(C). Plus proche de l’intuition biologique, React(C) nous a permis de réconcilier l’expressivité des approches object-centrées à la pi-calcul et les approches inspirées des réactions chimiques. Deux cas d’étude de modélisation biologique ont en particulier émaillé et inspiré ces travaux : la modélisation de l’atténuation de la transcription de l’opéron tryptophane, et celle de l’effet de communauté.

Contribution à l’électronique moléculaire : de la jonction au composant

/ Lenfant Stéphane / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 13-12-2013
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La croissance du nombre d’études en électronique moléculaire depuis plusieurs décennies repose sur la perpective fascinante d’utiliser des « briques » moléculaires nanométriques pour la fabrication de composants électroniques. Le travail présenté ici s’inscrit dans cette perspective avec comme particularité d’utiliser les monocouches auto-assemblées (les SAMs) pour former le système moléculaire à étudier. La synthèse de ces travaux de recherche en électronique moléculaire durant ces 10 dernières années à l’IEMN sera présentée en se focalisant plus particulièrement sur quatre aspects de ces activités. Tout d’abord, nous aborderons la problématique de la formation expérimentale de la jonction moléculaire (métal ou semi-conducteur/molécules/métal). Dans ce cadre, nous décrirons la réalisation expérimentale de nombreux types de jonctions moléculaires par: électrodes coplanaires (espacées de 50 µm à 16 nm), masque mécanique, micro-nanopore, contact avec une électrode liquide (eGaIn et Hg) et Conducting AFM. Dans un second temps, nous discuterons des mécanismes de transport électronique au sein de la jonction. Pour cela nous étudierons une technique très utilisée depuis quelques années appelée Transition Voltage Spectrocopy (ou TVS), qui permet théoriquement de remonter au niveau d’énergie de l’orbitale moléculaire impliquée dans le transport électronique au sein de la molécule. Notre approche dans cette partie repose sur l’analyse par TVS d’un grand nombre de jonctions moléculaires formées par différentes techniques, et différentes molécules déposées en SAM (en fait 3 familles de molécules). Les résultats obtenus seront comparés à ceux obtenus par UPS et IPES afin d’estimer la pertinence de la technique TVS. Nous verrons que ce travail met en lumière l’importance de l’interface sur l’interprétation des résultats obtenus par TVS. Le troisième aspect traitera de la réalisation d’un composant moléculaire : le transistor à effet de champ, dont le canal conducteur est constitué d’une SAM. La fabrication à l’aide d’électrodes coplanaires de ce type de composant, nommé Self Assembled Monolayer Field Effect Transistor ou SAMFET, sera décrite. Nous verrons que ce transistor donne des valeurs de mobilités comparables à celles obtenues sur des transistors organiques avec un canal conducteur plus épais. De plus, les tensions nécessaires au fonctionnement de ce SAMFET sont très faibles (inférieures à 2V). C’est la première démonstration de SAMFET avec des tensions de fonctionnement proches du volt. Le quatrième et dernier volet portera sur la réalisation de jonctions moléculaires stimulables, c'est-à-dire des molécules dont la conductance change sous l’effet d’une excitation extérieure. [...]

La Ville en croix ? : Regard inédit sur un urbanisme de mission Maurice Ducreux (1924-1985)

/ Prévot Maryvonne / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 12-12-2013
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Mon travail de thèse en histoire contemporaine sur Alain Savary, publié en 2003, m’avait plongée au sein du processus de décomposition/recomposition de la gauche en France, qui vit le passage d’un certain nombre de chrétiens vers le socialisme. Il m’avait aussi emmenée sur le terrain de l’aménagement du territoire par l’analyse des jeux d’acteurs et politiques initiées par les Présidents socialistes d’Etablissements Publics Régionaux (EPR) dans les années 1970. Enfin, l’étude de l’action d’Alain Savary à la tête du ministère de l’Education Nationale entre 1981 et 1984, et plus particulièrement le très controversé projet SPULEN (Service public unifié de l’Education nationale) m’avaient donné l’occasion de mobiliser une certaine familiarité avec les milieux chrétiens acquise, également, pendant mon année de maîtrise d’histoire contemporaine (1988) consacrée à « La famille chrétienne dans le magistère pontifical, de Pie XI à Gaudium et Spes (Joie et espérance), la constitution pastorale de Vatican 2 ». La conception et la coordination du programme de recherche pluridisciplinaire international – « CHRISTIANA. De l’urbanisme au développement. Les militants d’origine chrétienne dans la fabrique de la Ville des années 1960 à nos jours. France/Belgique » (MESHS Lille/CPER 2009-2010) – m’ont permis de prendre appui sur la synthèse de ces domaines de connaissances pour commencer à articuler une réflexion de longue haleine autour de la dialectique de l’invisible et du visible dans la fabrique de la Ville contemporaine. J’ai continué à l’approfondir pendant mon année de délégation CNRS (2012-2013), par le biais d’un travail biographique totalement inédit, consacré à un prêtre au travail –Maurice Ducreux -, incardiné à la Mission de France de 1950 à sa mort et encarté au PCF de 1973 à 1977. Membre fondateur et cadre dans le plus influent bureau d’études privé en aménagement et urbanisme des années 1950 aux années 1970 (le BERU) au rayonnement international, il a terminé sa carrière professionnelle comme chercheur contractuel en sciences sociales appliquées au sein de l’École Spéciale d’Architecture de Paris. J’ai donc placé la question de la visibilité et l’invisibilité des engagements dans leur multiplicité, mais aussi celle du statut et de la reconnaissance accordée aux études urbaines, au centre d’une sociohistoire des organismes d’études, d’ingénierie et de développement des territoires, commencée depuis l’organisation, en 2007, sur le campus de Lille1, du premier colloque pluridisciplinaire sur les agences d’urbanisme en France. Mon travail d’HDR se situe ainsi dans la perspective d’une archéologie des pratiques professionnelles et aménagement et urbanisme. En quoi une socialisation initiale dans des mouvements d’Action catholique spécialisés, de jeunesse (le scoutisme, en particulier) ou le syndicalisme étudiant peut-elle être considérée comme un opérateur des métiers de l’urbanisme ? [...]

Études expérimentales et numériques appliquées à la cinétique chimique en combustion

/ Lamoureux Nathalie / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 12-12-2013
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Au cours de mon parcours professionnel, les travaux de recherche que j’ai menés depuis une vingtaine d’années, sont orientés autour de la cinétique chimique en combustion tant sur le plan expérimental que numérique. J’ai réalisé des expériences dans de nombreux dispositifs d’étude en laboratoire visant à déterminer différents paramètres d’importance en combustion tels que les délais d’auto-inflammation (tube à choc), les vitesses fondamentales de flamme (bombe sphérique à inflammation centrale), ou l’étude de structure de flammes (brûleur à basse pression). Conjointement au travail expérimental, j’ai développé des compétences dans le domaine de la modélisation et simulation cinétique chimique. Depuis mon recrutement au laboratoire PC2A en 2005, mes activités de recherche se sont focalisées sur la thématique de formation des oxydes d’azote en combustion. Le mémoire HDR s’articule autour de 5 axes majeurs privilégiant l’apport personnel à leur réalisation, mettant en avant ce qui me semble être une double compétence avec d’une part la mise en œuvre de dispositifs expérimentaux et d’autre part la modélisation cinétique chimique de l’oxydation de carburant dans différents réacteurs de laboratoire. 1/ Les délais d’auto-inflammation mesurés à haute température derrière une onde de choc dans des mélanges d’hydrocarbures légers m’ont permis de caractériser que l’oxydation du gaz naturel peut être assimilée à celle d’un mélange ternaire de méthane/éthane/propane. A l’occasion de la rédaction de ce mémoire, je montre que les mélanges riches de propane/O2 fortement dilués dans l’argon présentent une cinétique en 2 stades. 2/ La caractérisation de la sensibilité à la détonation dépend non seulement des données thermochimiques caractérisant les conditions physiques requises à l’obtention d’une détonation stable, mais aussi de la cinétique chimique caractérisant les distances d’induction derrière le front de détonation. La mise en place des outils de simulation cinétique m’a permis d’illustrer que la sensibilité à la détonation du gaz naturel dépend fortement de sa composition en hydrocarbures. Et dans le cas spécifique de la détonation de mélanges nitrométhane/O2, j’ai pu corréler l’existence de sous structures et d’une cinétique chimique en 2 stades. 3/ La propension à l’accélération d’une flamme de prémélanges gazeux se propageant dans une enceinte encombrée d’obstacles répétés peut être caractérisée grâce à la connaissance de paramètres fondamentaux tels que la vitesse fondamentale de flamme. La détermination de vitesses fondamentales de flamme de mélanges H2/air à partir de la mesure de vitesse spatiale de flamme en bombe sphérique à inflammation centrale, m’a également permis de déterminer des nombres adimensionnels tels le nombre de Lewis, de Markstein ou de Zeldovich. Leur connaissance m’a permis d’identifier des critères de seuil en deçà desquels la flamme ne peut s’accélérer fortement. [...]

Analyse des écoulements internes aux turbomachines en régimes transitoires ou instables

/ Dazin Antoine / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 11-12-2013
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Les travaux présentés dans le cadre de cette habilitation à diriger des travaux de recherche portent sur l’analyse des écoulements internes aux turbomachines fonctionnant loin de leur point de dessin. Ils synthétisent d’une part les études menés au Laboratoire de Mécanique sur le comportement des pompes lors de transitoires rapides. Ces travaux qui s’appuient sur des résultats expérimentaux d’un banc d’essais spécifique, ont permis, par l’écriture de l’équation de moment de quantité de mouvement et de l’énergie de proposer un modèle restituant la performance d’une pompe au cours de sa phase de démarrage. L’utilisation de ce modèle, ainsi qu’une analyse des temps caractéristiques d’un démarrage ont permis de montrer que la phase de démarrage d’une pompe pouvait se décomposer en trois étapes. Dans la première, ce sont les effets du à l’accélération angulaire de la roue qui dominent ; dans la seconde, ce sont les effets d’inertie hydraulique dans la roue et le circuit qui sont les plus importants, et dans la dernière ce sont les effets stationnaires (perfomance stationnaire de la machine et effets résistifs du circuit) qui dominent. Ces travaux, à l’origine limitée à l’analyse d’une pompe fonctionnant en régime non cavitant se sont étendues au régime cavitant. D’autre part, une étude expérimentale a été menée sur le comportement d’une machine, composée d’une roue de ventilateur centrifuge et d’un diffuseur lisse, et fonctionnant à bas débit. Elle a associée des mesures par Vélocimétrie par Images de Particules Stéréoscopique haute cadence, couplée à des mesures de pression instationnaires. Elle visait à étudier les instabilités tournantes se développant dans le diffuseur dans ces conditions de fonctionnement. Une analyse temps fréquence des signaux de pression, ainsi que la mise au point d’une procédure originale de moyenne des cartes de PIV ont permis de mettre en évidence deux types d’instabilité. Le premier est caractérisé par le développement d’un mode instable unique, composé de plusieurs cellules tournantes dont les caractérisitiques (topologie, vitesse et nombre de cellules) ont pu être identifiées. Dans le second type, deux modes concurrentiels existent de manière intermittentes. Ces résultats expérimentaux ont également pu être comparés à plusieurs modèles numériques.

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