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Les composés organiques gazeux en périphérie de deux mégapoles, Paris et Los Angeles : sources, variabilité et impact sur l'aérosol organique secondaire

/ Ait-Helal Warda / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 17-06-2013
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L’aérosol organique secondaire (AOS) a un impact sur la qualité de l’air et le changement climatique, notamment. Mais ses quantités atmosphériques restent mal représentées, aussi bien en région source qu’en région de transport, en raison de la méconnaissance des sources et de la nature des Composés Organiques Gazeux (COG) précurseurs de l’AOS et des mécanismes de formation de l’AOS. Ce travail de thèse a pour objectif (1) de caractériser les sources des COG, parmi lesquels d’importants précurseurs d’AOS, et (2) d’estimer l’impact des COG sur la formation d’AOS en zone urbaine. Ce travail s’appuie sur les mesures de COG en deux sites périurbains de deux mégapoles, Paris et Los Angeles, dans le cadre des programmes MEGAPOLI (été 2009 et hiver 2010) et CalNex (printemps 2010). À partir de la composition de la fraction organique des phases gazeuse et particulaire, des indicateurs de la qualité de l’air et des données météorologiques, nous avons (1) identifié les déterminants des COG, (2) identifié et estimé l’importance relative des sources saisonnières d’émissions des COG par application du modèle sources-récepteur PMF, (3) estimé l’impact des COG sur la formation d’AOS. En été comme en hiver, les COG mesurés en périphérie de Paris sont fortement associés au profil de source des émissions lointaines et à celui des COVO. Les COG mesurés dans l’agglomération de Los Angeles sont majoritairement associés aux profils de sources anthropiques primaires. Quant à la formation d’AOS, ces travaux ont pour la première fois permis de mettre en évidence l’importance des Composés Organiques à la Volatilité Intermédiaire (COV-I) dans la formation d’AOS à partir de leur mesure in-situ à Paris.

Déterminants des évolutions spatio-temporelles des retombées atmosphériques acidifiantes et eutrophisantes en France et élaboration d’un modèle de projection

/ Pascaud Aude / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 14-06-2013
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Les polluants atmosphériques, qu’ils soient de sources naturelles ou anthropiques, peuvent être transformés et transportés sur de longues distances. Les retombées atmosphériques constituent des puits définitifs pour ces polluants atmosphériques. Ce travail de recherche s’inscrit dans le cadre du projet SESAME du programme PRIMEQUAL « Pollution longue distance ». Les objectifs sont d’identifier les déterminants de l’évolution des retombées atmosphériques acidifiantes et eutrophisantes et d’évaluer l’efficacité des politiques de réduction en vigueur. Les méthodologies reposent sur des approches statistiques appliquées à une compilation de bases de données issues de trois observatoires MERA, CATAENAT et BAPMoN. L’utilisation de procédures de consolidation et de comparaison a permis d’optimiser la base de données pour envisager des analyses descriptives en toute objectivité. La détermination de la composition chimique des espèces ioniques majeures a permis de distinguer les déterminants des contrastes géographiques et saisonniers de la chimie des retombées atmosphériques. L’étude des changements temporels annuels et saisonniers par la méthode de Sen Mann Kendall a mis en évidence des liens pouvant être linéaires ou non linéaires entre les évolutions de la composition chimique des retombées atmosphériques et leurs déterminants. L’expertise des déterminants a contribué à la création pas à pas d’un modèle statistique en vue de proposer des prévisions des retombées atmosphériques au site de mesure à l’horizon de quelques années (suivant différents scénarios climatiques). Des valeurs ponctuelles de dépassement de charges critiques et leur évolution face aux dépôts mesurés et projetés ont été évaluées. Enfin, la densité de sites a permis d’obtenir une spatialisation des retombées atmosphériques, qui a pu être comparée aux cartes de dépôts modélisées par le modèle EMEP.

Estimation de la contribution de sources de nuisances olfactives par deux approches : réseaux de capteurs et analyses physico-chimiques

/ Clarke Kevin / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 19-12-2012
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La nuisance olfactive perçue au voisinage de zones industrielles est souvent le résultat de la combinaison de plusieurs sources odorantes. L’objectif de ce travail de thèse est de quantifier simultanément la participation de chacune de ces sources à la nuisance globale afin de pouvoir prendre les mesures correctives adaptées. Pour cela, deux approches sont étudiées : la mesure des effluents gazeux par un nez électronique composé de capteurs de gaz peu spécifique, et l’analyse physico-chimique des Composés Organiques Volatils (COV) présents dans ces effluents gazeux à l’aide de techniques chromatographiques. L’aspect novateur de la thèse provient plus particulièrement de la méthode d’analyse des données utilisées lors des deux méthodes : - les signaux du nez électronique issus de mélanges de sources odorantes sont interprétés en calculant leur proximité aux signaux issus des sources prises individuellement : la proximité d’une source peut être corrélée avec sa teneur relative dans l’échantillon. - l’utilisation d’un modèle « site-récepteur » de type « Chemical Mass Balance » (CMB) permet d’interpréter les teneurs en COV d’un mélange de sources. En effet, chaque source possédant une signature (ou motif) propre, en effectuant différentes combinaisons linéaires des sources, il est possible de faire converger ces combinaisons vers la signature du mélange.

Synthèse et propriétés électroniques de nanocomposites à base de Polyaniline: application à la réalisation d’un micro capteur organique électronique d’ammoniac et au blindage électromagnétique dans les bandes X et Ku

/ El Kamchi Noureddine / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 26-06-2012
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Dans ce travail, les structures et les propriétés de plusieurs nanocomposites à base de Polyaniline sont étudiées avec le double objectif de réaliser un capteur d’ammoniac à très faible seuil de détection et une structure de blindage électromagnétique légère. Les aspects relatifs à la structure de bande, le dopage, le transport électronique et les phénomènes de percolation sont abordés. Ensuite, l’élaboration des composites se fait par le dopage de la PAni par l’acide camphre-sulfonique (CSA), qui permet la protonation de la PAni sous sa forme isolante (émeraldine base), avec un rapport molaire variant de 5% à 50%. Cependant, sous sa forme dopée (sel d’émeraldine), la PAni possède des propriétés mécaniques incompatibles avec les applications envisagées il est donc indispensable de réaliser des mélanges avec des thermoplastiques pour associer les propriétés électriques du polymère intrinsèquement conducteur aux propriétés mécaniques du thermoplastique. La conception du capteur d’ammoniac à été faite en plusieurs étapes: nous avons particulièrement étudié l’influence de la nature de la matrice hôte et l’effet du taux de dopage sur les caractéristiques métrologiques des capteurs. Le choix de la matrice ainsi que la stœchiométrie entre PAni et acide impactent directement le seuil de détection et l’amplitude de la réponse du capteur. Les résultats obtenus dans cette première partie du travail montrent qu’il est possible de détecter des teneurs d’ammoniac de l’ordre de 10 ppb en utilisant des composites à base de PAni dopée CSA avec un rapport molaire de 25%, et dispersée dans une matrice Polyuréthane (Pu). Dans la deuxième partie de ce travail, nous avons développé des matériaux hybrides multicouches, en incluant des nanoparticules magnétiques dans les composites conducteurs à base de PAni. L’optimisation des propriétés électroniques du matériau a permis de concevoir une structure bicouche qui répond aux besoins industriels (efficacité de blindage (SE) > 40 dB) et militaires (SE > 80 dB) de blindage électromagnétique. Les épaisseurs totales qui ont été déterminées sont de 530µm pour SE>40dB et 870µm pour SE>80dB. Les structures réalisées, sont également capables d’absorber une grande partie des ondes incidentes, leurs coefficients d’absorption sont supérieurs à 4dB sur la bande de fréquence [8-18GHz].

Étude d'un dispositif de traitement de fumées issues de l’incinération de déchets industriels spéciaux

/ Le Gléau Florent / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 25-06-2012
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La valorisation thermique des farines animales par incinération génère des fumées qui doivent être traitées pour respecter la réglementation sur les émissions atmosphériques. Cette travail de thèse traite de la co-incinération de farines animales et de boues de station d'épuration, et a été mené dans une installation industrielle. Une campagne de mesures sur site a permis de déterminer la composition chimique des phases gazeuse (O2, CO2, H2O, NOx, SO2, HCl, NH3) et solides (C, H, O, N, S, Cl, Na, K, Ca, P, Fe, Si) de toutes les entrées et sorties de l'installation. Une méthode d’évaluation des flux massiques est proposée et un bilan de matière établi. Les résidus ultimes d’incinération sont constitués de cendres et de résidus de traitement des fumées (REFIDIS) qui représentent environ 25 % de la masse des déchets incinérés. Les cendres sont composées essentiellement de phosphates de calcium, les REFIDIS de sels sodiques. L'efficacité du système de traitement des gaz acides et des NOx a été estimée. Le traitement comprend une neutralisation des gaz acides au bicarbonate de sodium et une réduction catalytique des NOx à l’urée, menés sur deux voies en parallèle équipées de bougies en céramique catalytique ou non. Afin de mieux comprendre les phénomènes physico-chimiques mis en jeu, des tests d'absorption de SO2 par Na2CO3 à 250 °C et 300 °C ont été menés dans un réacteur de laboratoire, montrant l'influence de la température et surtout de l'humidité. Une modélisation de l'absorption de SO2 par Na2CO3 est proposée, basée sur une diminution du nombre des sites d'absorption en fonction du recouvrement de la surface.

Réacteur à écoulement pour l’étude de la formation des aérosols organiques secondaires par ozonolyse de composés organiques volatils : développement analytique, validation cinétique et ozonolyse d’un composé biogénique

/ Duncianu Marius / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 20-04-2012
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Un réacteur à écoulement stationnaire muni d’une tête d’injection mobile a été développé au Département Chimie et Environnement de l’École des Mines de Douai afin de mieux comprendre les processus de formation d’aérosols organiques secondaires (AOS) suite à l’oxydation en phase gazeuse de certaines espèces particulièrement réactives et/ou abondantes dans l’atmosphère. Il permet d'observer la formation des produits dans les premières étapes de la réaction à pression et température ambiantes, et en conditions stationnaires, contrairement aux chambres de simulation atmosphérique. Une première partie de ce travail a consisté à caractériser l’écoulement dans le réacteur, et à développer et optimiser les méthodes utilisées pour l’analyse de la phase gazeuse. Dans un second temps, le système a été validé du point de vue cinétique par l’étude de l’ozonolyse de pentènes méthylés et de l’α-pinène. Les coefficients de vitesse ont été déterminés en excès d’alcène et ont montré un bon accord avec les valeurs de la littérature. Pour l’un des alcènes, les deux voies réactionnelles attendues de dégradation ont été identifiées et quantifiées (en bon accord avec la seule étude existante), et un intermédiaire non oxydé, provenant du réarrangement d’un biradical Criegee, a pu être mis en évidence aux faibles temps de réaction. Enfin, la formation d’AOS par ozonolyse de l’α-pinène a été investiguée, avec caractérisation simultanée des concentrations en réactifs et produits en phase gazeuse (par analyseur d’ozone et TD/GC/FID-MS), de la distribution granulométrique des particules formées (par SMPS et HR-ToF-AMS), et de la composition chimique moyenne des particules (HR-ToF-AMS).

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