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Chemical characterization, sources and origins of secondary inorganic aerosols measured at a suburban site in Northern France

/ Roig Rodelas Roger / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 29-06-2018
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Les particules fines troposphériques de diamètre aérodynamique inférieur à 2,5 µm (PM2.5) peuvent impacter la santé et les écosystèmes. Les aérosols inorganiques secondaires (AIS) et organiques (AO) contribuent fortement aux PM2.5. Pour comprendre leur formation et leur origine, une campagne d’1 an (août 2015 - juillet 2016) de mesures horaires de gaz précurseurs inorganiques et d’ions hydrosolubles particulaires a été menée sur un site urbain du nord de la France avec un MARGA 1S, complétées par les concentrations massiques en PM2.5, carbone suie, oxydes d’azote et éléments traces. Des niveaux élevés de nitrate d’ammonium (NA) ont été observés la nuit au printemps et de sulfate d’ammonium la journée en été. L’étude de la contribution des sources par le modèle PMF (Positive Matrix Factorization) a permis d’identifier 8 facteurs sources: 3 régionaux (riche en sulfates, riche en nitrates et marin) pour 73 à 78%, et 5 locaux (trafic, combustion de biomasse, fond industriel métallurgique, industrie locale et poussières minérales) (22-27%). De plus, un HR-ToF-AMS (spectromètre de masse à aérosols) et un SMPS (granulomètre) ont été utilisés lors d’une campagne intensive en hiver, afin de mieux documenter l’AO et la formation de nouvelles particules, respectivement. L’application du PMF aux spectres de masses d’AO a permis d’identifier 5 facteurs liés au trafic (15%), à la cuisson (11%), à la combustion de biomasse (25%), et à une oxydation plus ou moins forte de la matière organique (33% et 16%). Plusieurs événements nocturnes de formation de nouvelles particules impliquant les AIS, notamment du NA, ont été observés.

Evaluation des performances et de l’innocuité de systèmes de traitement de l’air intérieur en conditions réelles

/ Harb Pamela / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 13-12-2017
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Les systèmes autonomes de traitement de l’air intérieur présentant une fonction photocatalytique ont conquis un marché important en France. La norme XP B 44 013, norme en vigueur pour tester les performances de ces systèmes, propose des conditions expérimentales éloignées des conditions réelles de mise en œuvre du point de vue (i) du volume de l’enceinte de test et (ii) de la diversité des COV modèles considérés. Ainsi, l’étude des performances des systèmes de traitement dans une pièce expérimentale de volume réaliste et face à différents mélanges de COV qui pourront être rencontrés en air intérieur s’avère crucial pour proposer une évaluation pertinente des performances de systèmes de traitement et déterminer leur influence réelle sur la qualité de l’air intérieur. L’objectif principal de cette thèse est d’évaluer les performances et l’innocuité de systèmes commerciaux de traitement d’air présentant une fonction photocatalytique dans des situations de fonctionnement types, proches des conditions réelles d’utilisation ; c'est-à-dire, prenant en compte de la diversité des espèces présentes dans l’air intérieur et des faibles concentrations de COV. Pour atteindre cet objectif une pièce expérimentale nommée IRINA est développée et validée. Les performances des systèmes de traitements sont évaluées dans IRINA (i) en utilisant cinq matrices spécifiques de différentes pollutions d’air intérieur, (ii) face à un évènement de pollution ponctuel due aux nettoyages et (iii) à une source d’émission continu de pollution liée à des matériaux bois. A partir des résultats obtenus dans ces travaux, des recommandations pour l’évolution des normalisations en photocatalyse sont formulées.

Propriétés physico-chimiques, optiques et identification des sources des aérosols en Afrique de l’Ouest

/ Rivellini Laura-Hélèna / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 12-12-2017
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Ce travail de thèse a consisté à étudier la nature chimique, les origines, ainsi que les propriétés des aérosols en Afrique de l’Ouest. Nous avons en particulier recherché les liens entre la composition chimique des particules fines en surface et les propriétés optiques des aérosols. Notre étude s’est appuyée sur les mesures effectuées au cours de la campagne de terrain SHADOW sur le site de M’Bour (Sénégal) durant deux périodes d’observations intensives : mars à juin 2015 (POI-1) et novembre 2015 à janvier 2016 (POI-2). Un dispositif instrumental permettant une caractérisation chimique en ligne et à haute résolution temporelle des aérosols submicroniques (TEOM-FDMS, ACSM, aéthalomètre) a été mis en place, en parallèle d’instruments de mesure des propriétés optiques des aérosols en surface (aéthalomètre, néphélomètre) et sur la colonne atmosphérique par télédétection (photomètre, Lidar). Les données météorologiques couplées à différents outils statistiques ont permis de classer les espèces ayant une contribution locale et/ou régionale, et d’identifier les zones sources à l’origine des fortes concentrations. La modélisation sources-récepteur (PMF) a permis une analyse approfondie de la fraction organique des PM1, mettant en évidence une photochimie très active et l’influence d’activités anthropiques spécifiques (incinération de déchets, fumage de poisson). Nous avons pu caractériser, selon la saison, les types d’aérosols contribuant majoritairement à l’extinction des particules fines mesurée en surface à M’Bour, ainsi que mettre en évidence les liens/différences entre mesures de télédétection et propriétés chimiques/optiques des particules fines au cours des deux POI.

Identification des déterminants de la concentration en polluants organiques gazeux dans le bassin méditerranéen Est

/ Debevec Cécile / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 11-12-2017
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Les composés organiques volatils (COV) jouent un rôle majeur au sein du système atmosphérique en tant que précurseurs d’ozone troposphérique et d’aérosols organiques (AO) secondaires. En région méditerranéenne, les concentrations en polluants particulaires et gazeux sont généralement plus élevées que dans la plupart des régions d’Europe continentale, en particulier en période estivale. Cependant, la pollution de l’air dans cette région reste difficile à caractériser en raison d’un manque de mesures atmosphériques. Cette thèse permet de mieux comprendre les sources et le devenir des COV en région méditerranéenne orientale. Lors de la campagne de mesure intensive de Mars 2015 réalisée sur un site de fond chypriote, des mesures en continu d’un grand nombre de COV ont permis d’évaluer leurs teneurs, de mieux comprendre leurs principales sources dans la région et de décrire leurs variabilités et leurs origines potentielles. Une analyse factorielle a montré que les sources biogéniques et la pollution de fond régionale étaient les plus importants contributeurs aux concentrations en COV observées sur ce site. Bénéficiant de mesures d’AO en continu, un parallèle entre la composition en aérosol organique et la phase gazeuse a été réalisé. Les interactions des COV biogéniques avec des composés anthropiques peuvent influencer la formation et la croissance de nouvelles particules, induisant un renforcement de la fraction d’AO secondaire. Finalement, des mesures en continu de COV primaires ont été effectuées de Janvier 2015 à Février 2016 afin de mieux caractériser la variation saisonnière des COV et de leurs sources affectant la région méditerranéenne orientale.

Développement et validation métrologique de méthodes de mesures pour la surveillance des composés volatils odorants dans l’air ambiant

/ Merlen Cécilia / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 08-12-2017
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Les composés organiques odorants forment une classe de composés qui joue un rôle dans la chimie atmosphérique et a des impacts sur le climat et la santé. Parmi ces composés, les composés soufrés ont des seuils olfactifs très bas et une odeur typique souvent caractérisée comme celle du « chou pourri ». Ils engendrent de nombreuses nuisances olfactives qui incommodent les populations notamment à proximité des sources d’émission. Compte tenu de la nature réactive des composés soufrés et de leurs faibles niveaux de concentration dans l’atmosphère, l’objectif principal de cette thèse est de développer, de qualifier et mettre en œuvre des méthodes de mesures pour la détermination des concentrations en composés soufrés à des échelles spatiales et temporelles fines. La méthodologie proposée se décompose en trois phases majeures : (i) le prélèvement et la concentration des composés d’intérêts sur des adsorbants, (ii) l’analyse par un système couplant thermodésorption et chromatographie en phase gazeuse, (iii) la détection et la quantification de chaque composé par des détecteurs spécifiques. Les principaux travaux réalisés ont permis la sélection d'un support adsorbant, la définition de conditions optimales d'échantillonnage et d’analyse adaptées à la plupart des situations potentielles de nuisance olfactive.

Dégradation atmosphérique de composés organiques multifonctionnels : les hydroxycétones et les aldéhydes insaturés

/ Aslan Lina / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 06-11-2017
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Ce travail a été réalisé avec l’objectif d’apporter des informations pertinentes sur le devenir atmosphérique de deux familles de composés organiques volatils oxygénés (COVO) multifonctionnels, les hydroxycétones et les aldéhydes insaturés, pour compléter les modèles atmosphériques aussi bien pour les prévisions de qualité de l'air que pour l’élaboration des textes réglementaires. Les investigations sur la réactivité des composés choisis ont été réalisées dans une chambre de simulation atmosphérique souple associée à plusieurs techniques d’analyse spectroscopique et chromatographique. Ce travail fournit la première étude cinétique et mécanistique de la photolyse de 4-hydroxy-4-méthyl-2-pentanone (4H4M2P) et la première détermination de la constante de vitesse pour la réaction des atomes de Cl avec 4H4M2P. Les fréquences de photolyse de 4-hydroxy-3-hexanone (4H3H) et 5-hydroxy-2-pentanone (5H2P) ont aussi été déterminées. Ces mesures ont permis d’estimer les durées de vie atmosphériques des trois composés par photolyse qui s’échelonnent de 7 à 28 jours. L’identification des principaux produits de photolyse de 4H4M2P, l'acétone (121±4)% et le formaldéhyde (20±1)%, a permis de proposer un mécanisme de photolyse incluant un processus de réarrangement intramoléculaire de type Norrish II. Dans une deuxième partie, l’étude de la cinétique de photolyse de deux aldéhydes insaturés, le trans-2-hexenal (T2H) et le trans-2-pentenal (T2P) a été amorcée. La constante de vitesse estimée pour la photolyse du T2H ((1,2±0,6)´10-3 h-1) indique que la photodissociation du T2H sera négligeable dans l’atmosphère. L’ensemble des données obtenues montrent que la réactivité des COVO par photolyse est fortement liée à leur structure.

Synthesis and investigation of nanostructured conducting polymers based nanocomposites for ammonia and amines detection

/ Mikhaylov Sergei / Université Lille1 - Sciences et Technologies, Nacìonalʹna Akademìâ nauk Ukraïni‎ (Kiev) / 17-03-2017
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La thèse est consacrée à la synthèse et à l’étude des propriétés des matériaux hybrides inorganique-organique à base de polyaniline (PANI) et de polypyrrole (PPy) avec des nanoparticules TiO2 (rutile et anatase) et SnO2 applicables à détection l'ammoniac et aux amines. La croissance directe du polymère sur la surface des nanoparticules a permis l’obtention de matériaux nanocomposites avec une structure “core-shell” qui diffère du mélange mécanique simple par une distribution plus uniforme des polymères et une interaction plus forte entre les composants source. L’objet de la recherche est le processus de formation de nanocomposites de polyaniline et de polypyrrole avec des oxydes métalliques. L’objectif de la recherche est de révéler les particularités de la formation et les propriétés des matériaux composites nanostructurés à base de polymères conducteurs et nanoparticules d’oxydes métalliques sensibles à l’ammoniac et aux amines. Les méthodes de recherche incluent le RedOx et la surveillance du pH, FTIR et UV-spectroscopie, SEM, TEM, thermogravimétrie, chromatographie liquide, mesures de conductivité et tests de capteurs. La nouvelle approche d’étude de la cinétique du processus de polymérisation de l'aniline par la surveillance simultané du RedOx et du pH du milieu réactionnel a été proposée. Pour la première fois, on a montré l’influence des acides sulfoniques et des oxydes métalliques sur le procédé de polymérisation de l’aniline et les caractéristiques moléculaires du polymère obtenu. En outre, une corrélation linéaire entre le contenu en nanoparticules et la durée réciproque des stades séparés de la polymérisation a été démontrée. Les nanocomposites “core-shell” formés ont une sensibilité à l’ammoniac et aux amines environ 2 fois supérieure à celle du polymère pur. Les nouveaux matériaux développés peuvent être utilisés dans la fabrication de couches actives des capteurs chimiorésistifs.

Identification of the main sources and geographical origins of PM10 in the northern part of France

/ Barros de Oliveira Diogo Miguel / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 27-01-2017
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Les particules atmosphériques ont des impacts économiques, sanitaires et environnementaux importants à l'échelle mondiale. La réduction de leurs émissions afin d’améliorer la qualité de l'air ambiant exige une connaissance approfondie de leurs sources, qui peut être apportée par l'étude de leur composition chimique. La présente thèse vise à identifier les principales sources et origines géographiques des PM10 sur 5 sites d'échantillonnage (3 urbains, 1 trafic et 1 distant) représentatifs du Nord de la France, fréquemment soumis à des dépassements des valeurs réglementaires. La méthodologie a consisté en : (i) une caractérisation chimique complète des PM10 sur les 5 sites ; (ii) l’identification et la quantification des sources primaires et des processus secondaires pour chaque site par factorisation par matrice positive (PMF) ; (iii) l’estimation des champs de concentration (CF) des sources lointaines identifiées par PMF par combinaison avec les rétrotrajectoires de masses d’air, afin de localiser les zones d’émissions. La matière organique et le nitrate d'ammonium prédominent, avec quelques différences selon le type de site. De fortes contributions en aérosols secondaires (riches en nitrate, sulfate et oxalate) ont été observées, ainsi qu’un impact significatif du trafic et de la combustion de biomasse. Les zones d’émission identifiées pour les particules naturelles sels marins frais et vieillis (principalement de l'océan Atlantique) et biogéniques marins (principalement de la mer du Nord), et les contributions continentales anthropiques de particules secondaires riches en nitrate et sulfate, valident l’approche utilisée.

Mesure de la dynamique des polluants gazeux en air intérieur : évaluation des performances de systèmes multi-capteurs

/ Caron Alexandre / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 14-12-2016
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La qualité de l’air intérieur constitue de nos jours un enjeu sanitaire majeur ainsi qu’une problématique de recherche en plein essor. De nombreux polluants sont présents à l’intérieur des bâtiments. Ils sont directement émis par des sources intérieures telles que les matériaux de constructions, le mobilier, l’activité des occupants ou proviennent de l’air extérieur. La politique de réduction de la consommation énergétique entraîne la construction de bâtiments de plus en plus hermétiques, réduisant ainsi l’élimination des polluants par transfert vers l’extérieur. Les techniques d’analyses classiques ne sont pas adaptées à la surveillance continue de ces environnements. Il s’agit généralement d’analyseurs encombrants, coûteux, bruyants et qui nécessitent du personnel qualifié. Une alternative à ces méthodes est récemment apparue sous la forme de capteurs miniatures. Dans ce travail de thèse, les performances et limitations de plusieurs capteurs miniatures, tels que des capteurs à infrarouge, électrochimiques, à photoionisation ou semi-conducteurs pour la mesure du CO2, du CO, des NOx, d’O3 et des COV, ont été évaluées en laboratoire et lors de campagnes de mesures pour le suivi des principaux polluants de l’air intérieur. Bien que la réponse de ces capteurs soit fortement corrélée avec la concentration mesurée par des analyseurs de référence, le manque de sélectivité ne permet pas toujours une analyse quantitative. L’apprentissage bayésien naïf ainsi que le clustering par bisecting k-means ont permis d’interpréter les signaux mesurés par les capteurs et de mettre en évidence des événements typiques de pollution, traduisant la dynamique de la qualité de l’air intérieur.

Développement et déploiement sur le terrain d’un analyseur pour la mesure de la vitesse de formation d’ozone dans la troposphère

/ Sklaveniti Sofia / Université Lille1 - Sciences et Technologies / 21-11-2016
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L'ozone (O3) troposphérique représente un enjeu environnemental majeur en raison de ses effets préjudiciables sur la santé humaine, la végétation et le climat. La formation photochimique de l'O3 suit une chimie non linéaire complexe, qui rend la mise en œuvre de mesures de réduction difficile. Les pouvoirs publics s’appuient sur la modélisation afin d’élaborer des stratégies de réduction des précurseurs d’O3, mais il existe encore des incertitudes importantes associées aux mécanismes chimiques utilisés dans les modèles. Une mesure directe de la vitesse de production de l'ozone, P(O3), permettrait de valider les mécanismes chimiques et de fournir des données en temps réel pour la réglementation. L'objectif principal de cette thèse a été (i) de développer nos connaissances sur la mesure de P(O3) et (ii) d’étudier la chimie de l'ozone en air ambiant. Dans ce contexte, un instrument a été développé pour la mesure de P(O3), caractérisé en laboratoire et déployé sur le terrain. Le principe de l'instrument est basé sur une mesure différentielle de Ox (O3+NO2) entre deux réacteurs d'échantillonnage, le premier opérant comme un réacteur "de référence", sans production d'ozone, et le second reproduisant la chimie de formation d’ozone de l’air ambiant. La caractérisation de l'instrument a impliqué des expériences de laboratoire et de modélisation afin d’évaluer la justesse des mesures. L’instrument a également été déployé lors de la campagne IRRONIC afin d’étudier la sensibilité de P(O3) avec NO. La comparaison des mesures de terrain avec des valeurs modélisées a permis d'évaluer les performances et les limites de cet instrument et d'évaluer la faisabilité de la mesure de P(O3).

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